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分子筛是一种具有规则孔道且孔径可调的多孔材料,因为具有特殊的微观形貌、丰富的孔道、大的比表面积和稳定的骨架结构,使得其在催化领域有着广泛的应用。金属铜不仅具有与贵金属相似的催化活性,而且在地球上储量更为丰富,价格更为低廉,因此,铜基纳米材料在催化领域掀起了研究热潮。本文将铜纳米粒子（Cu NPs）与分子筛结合并成功制备分子筛基催化剂,并考察其在苯乙烯氧化反应中对产物选择性的影响,进而在苯乙烯氧化反应的基础上,引入CO2与环氧化物的环加成反应,这两个顺序反应合二为一可视为一锅法反应。另外,又通过水热合成方法制备了一种结构更为稳定的分子筛并将其用于一锅法苯乙烯氧化羧化的评价反应中。具体研究内容如下:1.以四丙基氢氧化铵（TPAOH）为有机模板,硅酸（SiO2·nH2O）为硅源,铝酸钠（NaAlO2）为铝源,通过水热合成法制备方沸石ANA,其晶化过程采用程序阶段升温法,得到的样品经高温煅烧之后,利用物理吸附法和高温高压加氢还原技术制得Cu NPs/ANA复合催化剂。通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、程序升温还原（H2-TPR）和其他手段表征催化剂的形貌、组成以及结构。将此催化剂用于苯乙烯氧化反应中,发现Cu NPs的价态对产物的选择性具有调控作用。考虑到苯乙烯氧化的产物环氧苯乙烷可以与CO2发生环加成以实现CO2的资源化利用,故将ANA用于一锅法合成苯乙烯环状碳酸酯（SC）的反应中,在CO2压力为0.5 MPa、140℃实验条件下反应10 h后,苯乙烯的转化率接近100%,苯乙烯环状碳酸酯的收率达到78.2%。2.使用硅酸（SiO2·nH2O）为硅源,铝酸钠和硫酸铝作为铝源,并且在不添加任何有机模板剂的条件下水热合成分子筛LZ-276,通过SEM、XRD、比表面积及孔径分析、程序升温脱附（TPD）等手段对其进行表征。将LZ-276和共催化剂碘化钾KI应用于苯乙烯氧化羧化反应,通过探索氧源类型、原料配比、反应温度、CO2充入压力和反应时间等参数对催化结果的影响,得到该反应的最优条件为体积比V（苯乙烯:叔丁基过氧化氢）=1:1,CO2压力为0.5 MPa,在140℃反应10 h。在此条件下,苯乙烯转化率接近100%,SC产率为77%,与之前已报道文献相比,本文催化体系的优势是在较低压力下保证了高催化活性,并且该分子筛催化剂在五次循环反应中展现了良好的化学稳定性,不仅目标产物的收率不会显著降低,而且催化剂的结构依然保持完整。基于这些研究工作,提出了LZ-276/KI催化苯乙烯氧化羧化的可能机理,即一锅合成法可视为两步顺序反应法,在反应过程中,LZ-276和KI是协同作用的关系,关键步骤是分子筛LZ-276中提供酸性位点的Al与环氧苯乙烷的氧原子发生配位,与此同时,I-进攻环氧苯乙烷的β-碳原子另其开环,而LZ-276中提供碱性位点的Si原子可以活化热力学很稳定的CO2分子,令其键角小于180°后插入上一步中间体而产生烷基碳酸酯化合物,最终,中间体烷基碳酸酯化合物脱掉碘离子并闭环方可生成目标产物苯乙烯环状碳酸酯。综上所述,两种沸石催化剂在催化反应过程中均表现出良好的催化性能和循环稳定性,这为CO2的资源化利用提供了新方法和新思路,同时也为有效活性物质改性分子筛提供了可能性。