氧化石墨烯基复合材料的制备、表征及其吸附Cu2+的应用

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近年来碳材料的特殊结构引起了科学界的高度关注,制备及应用新型碳材料成为了研究热点。氧化石墨(GO)属于碳材料,独特的准二维层状结构使其具有比表面积大、电学及力学性能优越等特点,片层上的极性含氧基团使其具有强的表面修饰性。因为氧化石墨优异的物化性质,在复合材料制备、应用方面呈现出巨大的应用前景。本论文采用改进的Hummers法制备GO,以氧化石墨烯(grapheme oxide)溶胶液作为基体,运用液体插入法合成GO/β-FeOOH、GO-Zn/Fe、GO/CdS(en);使用X射线粉末衍射(XRD)、红外(FT-IR)、扫描/透射电子显微镜(SEM/TEM)、N2吸附-脱附(BET)等对三种复合碳材料的组成、形貌及晶型构造进行分析;通过原子吸收分光光度计测量(AAS)吸附实验数据,考察三种氧化石墨烯基材料对Cu2+(100mL,50mg/L)的吸附性能:  (1)使用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对氧化石墨表面改性,GO层间距增大,GO/β-FeOOH-C的热稳定性增强,但亲水活性及吸附性能大幅下降;GO/β-FeOOH热稳定性差,经350℃焙烧后转变为GN/Fe3O4,然而GO/β-FeOOH具有较强的吸附特性:吸附时间为1h,调节溶液pH值至6.0,复合材料用量选择60mg时,复合材料对Cu2+的吸附率可以达到93.84%。  (2) GO-Zn/Fe对Cu2+的去除效果较好;通过氢键、偶极-偶极作用力及范德华力等,2L-Ferrihydrite(2L-水铁矿)与ZnO(氧化锌)产生协同作用,与单一金属(氢)氧化物复合材料相比,吸附性能大幅增强;经过吸附试验(吸附时间60min)得出结论:氧化石墨与锌铁金属阳离子的最佳配比为1g/10mmol,最佳锌铁阳离子配比是3∶2,最佳氢氧化钠用量则是1g/25mmol,最佳GO-Zn/Fe投加量是45mg,溶液pH值对水溶液中Cu2+的去除有一定的影响,最佳值亦是6.0。  (3)乙二胺(en)加入合成GO/CdS(en)的反应体系中,有助于GO充分分散,调整CdS晶粒的生成速度,在氧化石墨烯基体形成特定晶体结构;通过GO/CdS(en)对Cu2+的吸附实验得出结论:GO/CdS(en)较GO/CdS,去除Cu2+能力大大增强;复合材料的最佳使用量为40mg,在60min时吸附达到动态平衡,溶液pH值调节到6.0时,吸附去除效果最好。通过实验数据研究吸附等温式、吸附热力学及动力学方程得:GO/CdS(en)自发吸附水中Cu2+,吸附作用是吸热的,且温度升高有助于吸附进行;吸附类型主体是物理吸附,并伴随微量化学吸附作用;物理吸附属于单分子层均相吸附;在吸附趋于平衡时,Cu2+与嵌入氧化石墨烯片层的en形成配合物。
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