面对我国贫油少气和自然环境日益恶化的现状,通过对CH₄的提浓净化,可以减少煤层气以及其他来源的低品质甲烷气的大量直接排放,对缓解能源紧张、减少环境污染等有重大意义。CH₄/N₂因两者动力学直径相近且在超临界条件下有相似的性质而成为最难分离的体系,因此成为开发利用这些低品质甲烷气的关键,这也是分离领域的难题。变压吸附分离技术（PSA）以其分离高效和能耗低等优点成为工业上普遍运用的手段,但高选择性吸附剂的缺乏限制了该技术的工业应用。基于沸石分子筛和碳质吸附材料作为吸附剂面对较难分离的气体组合CH₄/N₂时表现出的优势及气体吸附特性,本文研究了新型多级孔复合材料X沸石/活性炭的碳含量、表面改性和晶化时间对孔结构和表面性质的影响,进而得到碳含量、孔结构、表面性质及晶化时间对CH₄和N₂的吸附选择性的影响。通过改变制备条件得到微孔碳质吸附剂,研究了孔结构对CH₄/N₂分离的影响,以期实现高效分离CH₄/N₂。主要研究内容和结论包括:1.以煤矸石、沥青、白炭黑为原料,经混匀、成型、碳化、活化、水热晶化制备得到沸石X/活性炭复合材料,通过调节沥青与煤矸石比例得到不同含碳量的系列样品AX-n,然后用NH₄Cl溶液按固液比1g:25mL在248K下对系列样品AX-n进行处理。对所得样品进行实际含碳量测定及XRD、低温N₂吸附-脱附和CO₂吸附、CO₂-TPD表征。结果表明,CH₄和N₂吸附分离能力主要由活性炭含量、微孔结构和表面性质决定。其中,CH₄的吸附能力主要取决于活性炭含量和微孔容积,而N₂吸附能力主要取决于沸石X比例以及表面碱性质。值得一提的是,在298K、100KPa下,HAX-3可达到最佳CH₄/N₂分离比3.4,并保持了较高的CH₄吸附容量为13.4 mL·g^-1;HAX-2对CH₄平衡吸附量达到10.9 mL·g^-1,CH₄/N₂平衡分离比为3.1;有望用于变压吸附分离CH₄/N₂。通过对碳前驱体及13X沸石进行改性研究验证了对沸石X/活性炭复合材料改性处理主要作用在其中沸石X组分上。2.以50AC、67AC为碳前驱体,保持其他合成条件不变,考察了晶化时间为6h,12h,18h,24h得到两个系列样品PwAX-t（Pw=50,67;t=6,12,18,24）的晶型、孔结构对CH₄、N₂吸附分离能力的影响。结果表明,晶化过程是晶体形成的主要阶段,随着晶化时间延长,相对结晶度增加,粒径增大,微孔比表面积、总孔容和微孔孔容均增加,晶化时间达到12h可以获得X型沸石/活性炭复合分子筛,24h时沸石X相对结晶度达到最高。样品PwAX-12与PwAX-6相比,对CH₄、N₂吸附量均显著增大,PwAC-12对CH₄平衡吸附量达到较高水平,从12h继续延长晶化时间,CH₄平衡吸附量增长缓慢,但由于沸石X不断形成,N₂的平衡吸附量仍显著增长。CH₄、N₂平衡吸附量的变化趋势导致CH₄/N₂平衡分离比经历先增后减的过程,50AC-n及67AC-n趋势相同,均在晶化12h时达到最大,分别为3.2(CH₄、N₂平衡吸附量为10.6 mL·g^-1和3.4 mL·g^-1)、3.4(CH₄、N₂平衡吸附量为13.7 mL·g^-1和4.0 mL·g^-1),这一工艺达到了NH₄Cl改性处理复合材料的最理想结果,同时缩减了晶化时间,省去了改性处理的繁琐步骤。3.将石油沥青和玉米淀粉以1:1混匀加水,于180℃烘箱中烘干,经碳化过程（450℃保持2h,850℃保持2h）得到炭化料,分别固定活化温度为830℃,采取不同活化时间（6h,12h,24h）制备得到一系列活性炭样品T6,T12,T24;固定活化时间为24h,采取不同活化温度（750,780,800,830℃）得到一系列样品T750,T780,T800,T830,考察了活化时间和活化温度对CH₄、N₂吸附分离能力的影响。结果表明,样品T24、T800对CH₄都保持了很高的平衡吸附量,且分离比均达到了3.7,有望用于工业PSA过程。