自旋电子学是凝聚态物理的新兴领域之一,主要研究电子的自旋特性。而自旋电子器件也被认为是下一代纳米电子器件的候选者之一。有效操纵自旋自由度是实现实际应用的关键布局。以强自旋轨道耦合作用为特征的非磁体系和以磁矩为特征的磁性材料是自旋电子学研究中的两大基石。本论文是基于自旋电子学的理论研究工作。将结合第一性原理计算和群论分析等手段,在界面、表面、二维材料等二维系统中,对自旋自由度及其调控展开研究。第一章为绪论,简要介绍了强自旋轨道耦合的非磁体系中自旋相关的物理效应及器件应用。此外,介绍了以过渡金属硫化物为主的谷电子学的研究现状。最后,介绍了自旋的外场调控,主要是电控磁性。第二章论述计算过程中使用的主流软件VASP和计算基础。第三章至第六章为博士期间的研究工作,包含以下几个方面:第三章,我们设计了铁电/反铁磁的多铁超晶格模型。以Ge Te/Mn Te多铁超晶格为例,研究了其多铁性和界面处的电控磁性。第一性原理计算表明,基态下Ge Te的铁电性和Mn Te的反铁磁可以共存形成多铁。Ge Te的铁电极化态可以在超晶格相邻的界面处分别产生自旋极化同向的二维电子气和二维空穴气。有趣的是,当Ge Te的极化方向翻转时,界面处的二维电子气和二维空穴气会互相交换位置,同时,自旋也会随之翻转。顺电态时,界面处的自旋通道将不复存在。因此,我们可以通过铁电体的极化和去极化来产生和消除界面处自旋极化的二维导电通道,通过翻转铁电极化的方向实现自旋上和自旋下之间的切换。基于此,我们设计出了一种多通道且具有100%自旋极化态的自旋场效应晶体管。第四章为上一章多铁超晶格的拓展。本章工作将目光聚焦在具有一定厚度的Mn Te薄膜（≈2 nm）,研究其在电场作用下的表面磁电响应。通过第一性原理计算,我们证明在电场作用下,Mn Te薄膜的上下表面处会分别形成单自旋导通的二维电子气通道,而体态部分仍保持半导体特性。通道的导电态和自旋态与Mn Te薄膜是偶数层（净余磁矩为零）或奇数层（净余磁矩非零）相关。这与第三章的结论相互印证。同时,研究结果表明,电场可调控Mn Te薄膜面内的易磁化轴转向面外方向。此外,在外加电场作用下,由于空间反演破缺,表面处电势不对称性加强。在表面处产生的二维电子气表现出Rashba型的自旋织构,但是这仅仅存在于其中一个表面处。不仅如此,我们还发现,价带中穿过费米能级的电子态具有非零的贝里曲率。通过翻转外加电场的方向,可实现上下表面位置、自旋态、手征Rashba自旋织构以及贝利曲率等的切换。最后,我们提出,Mn Te薄膜中具有隐藏的双极磁性半导体的能带特性。这项研究将加深对反铁磁Mn Te的理解,并为低功耗、高效率的反铁磁自旋电子器件提供新的应用指导。第五章研究了具有强自旋轨道耦合作用的二维过渡金属硫化物。以Mo X2（X=S,Se,Te）为例,探讨了在静电掺杂下,Mo X2（X=S,Se,Te）化合物中电子特性的变化。研究表明,空穴掺杂下,可在Mo Te2中获得弱磁性,而在Mo S2和Mo Se2中则没有。这种现象可通过Stoner判据来解释。同时,计算表明,弱磁性将在Mo Te2中诱导出谷极化。在适当的空穴掺杂浓度下,可获得谷霍尔电流、谷霍尔电压和圆偏光激发的共存。此项工作将弥补谷极化研究中的一块空白,为更深入了解谷的基础特性和应用提供指导。第六章,我们尝试在强共价键连接的三维体系中寻找谷电子材料。在高压相的Cr N2体系中,通过第一性原理计算,我们证明其具有自旋-谷锁定的旋光选择性。但是受空间反演对称的保护,谷的旋光性无法区分。因此,我们通过元素替换,将一层Cr原子替换为Mo原子,使其结构反演不对称。对称性分析表明,空间反演破缺带来了明显的自旋-谷锁定的旋光选择性。因此,在该体系中可通过圆偏振光的光泵浦方法动态的实现自旋极化态的调控。这项工作将为在三维材料中寻找和设计自旋-谷锁定的谷电子材料提供有益的指导和帮助。第七章,对博士期间研究工作做出系统性的总结并指出未来可深入探索的方向和内容。