【摘 要】
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煤炭开采过程中会将含水层中的氟化物释放,不仅威胁人体健康,也会对环境造成难以消除的影响。羟基磷灰石由于其特殊的组成结构和良好的生物相容性,成为吸附除氟的常用材料。但是常规羟基磷灰石存在着活性位点少、晶体团聚现象严重,以及吸附容量低的缺陷。针对以上问题,本论文从提高常规羟基磷灰石分散性的角度出发,利用水热法合成纳米羟基磷灰石并借助有机分散剂和热处理对其改性,合成一种高分散性、高吸附容量的羟基磷灰石材
【基金项目】
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煤化工复杂高盐废水处理关键技术研究,国家重点研发计划,课题编号2019YFE0103300； 煤矿矿井水深度除氟技术开发,煤炭科学技术研究院有限公司科技发展基金项目,课题编号 2021CX-Ⅰ-01；
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煤炭开采过程中会将含水层中的氟化物释放,不仅威胁人体健康,也会对环境造成难以消除的影响。羟基磷灰石由于其特殊的组成结构和良好的生物相容性,成为吸附除氟的常用材料。但是常规羟基磷灰石存在着活性位点少、晶体团聚现象严重,以及吸附容量低的缺陷。针对以上问题,本论文从提高常规羟基磷灰石分散性的角度出发,利用水热法合成纳米羟基磷灰石并借助有机分散剂和热处理对其改性,合成一种高分散性、高吸附容量的羟基磷灰石材料。并借助XRD、FT-IR、SEM和EDS等表征手段探究吸附机理。主要研究内容如下:（1）成功制备了一种纳米羟基磷灰石。利用响应面法优化了试验参数,当水热温度为147℃,水热时间为8 h,柠檬酸添加量为体系质量的0.5%时,纳米羟基磷灰石微球在6.0 mg/L的F-模拟水样中除氟容量达到2.678 mg/g。（2）成功验证了柠檬酸在纳米羟基磷灰石制备过程中的积极作用。相较于十二烷基硫酸钠、十二烷基磺酸钠和壬基酚聚氧乙烯醚（NP-40）三种有机分散剂,柠檬酸的加入显著抑制了羟基磷灰石晶体在c轴方向的生长。通过MS软件模拟了柠檬酸与羟基磷灰石晶体（001）表面的吸附情况,表明柠檬酸通过吸附在羟基磷灰石晶体的反应面以降低其表面能,同时提高分散度。（3）经过热处理及柠檬酸添加比例优化,纳米羟基磷灰石的吸附容量达到5.512 mg/g。吸附过程的热力学研究表明Langmuir等温模型拟合效果要优于Freundlich模型,反应符合准二级反应动力学过程。热力学研究表明反应是自发（ΔG~0＜0）,放热（ΔH~0＜0）,熵增（ΔS~0＞0）过程。除氟机理归纳为动态的溶滤-沉淀过程。
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