【摘 要】
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二维过渡金属碳化物/碳氮化物（MXenes）凭借其具有丰富的表面官能团、可调控的层间距和良好的导电性等优势,在能源存储领域具有广泛的应用前景。然而,碱金属离子在嵌入/脱嵌过程中动力学缓慢,且长循环导致的纳米片层易堆积会引起结构稳定性和电池安全性降低。本论文从材料缺陷工程角度,通过表、界面修饰的缺陷调控策略对MXenes电极材料的结构进行改性优化,并借助MXenes材料独特的结构优势对聚合物电解质进
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二维过渡金属碳化物/碳氮化物（MXenes）凭借其具有丰富的表面官能团、可调控的层间距和良好的导电性等优势,在能源存储领域具有广泛的应用前景。然而,碱金属离子在嵌入/脱嵌过程中动力学缓慢,且长循环导致的纳米片层易堆积会引起结构稳定性和电池安全性降低。本论文从材料缺陷工程角度,通过表、界面修饰的缺陷调控策略对MXenes电极材料的结构进行改性优化,并借助MXenes材料独特的结构优势对聚合物电解质进行改性,深入探究材料微观结构与电化学性能之间的构效关系。取得如下成果:（1）针对碱金属离子电池Ti3C2Tx负极材料电化学动力学缓慢的问题,通过化学剥离和低温退火方法制备调控Ti3C2Tx材料的封端基团。通过氧对表面部分氟官能团的取代,优化材料表面的官能团种类。表面氧官能团的增加,可提高Li+的扩散速率,促进电子的传输,加速电极反应动力学,进而提升储锂性能。优化后的Ti3C2Tx材料在0.1 A g-1的电流密度下,经200次循环,可逆储锂比容量高达444.1 m Ah g-1。（2）针对碱金属离子电池Ti3C2Tx负极材料结构不稳定和电化学动力学缓慢的问题,通过等离子体辅助机械力化学手段（PM）制备富缺陷的PM-Ti3C2Tx负极材料。利用等离子体的活化作用以及高能球磨的剪切力,实现富缺陷态Ti3C2Tx层结构的构建。由于比表面积增大和缺陷密度提高,Ti3C2Tx材料的活性位点增多,储锂性能大幅提升。优化后的PM-Ti3C2Tx负极在0.1 A g-1下循环400次后储锂可逆比容量高达242.0 m Ah g-1。（3）针对碱金属离子电池电解质稳定性差的问题,采用共混法将层状Ti3C2Tx作为填料添加在PVDF-HFP/PMMA基聚合物电解质中。Ti3C2Tx填料影响聚合物基体的形态,增大聚合物膜的孔隙率,从而增加钠离子的接触位点。此外,Ti3C2Tx独特的层状结构可促进钠电极表面钠的均匀核化和生长,阻碍钠沉积过程中钠枝晶的生长,提高电池的安全稳定性。优化后的对称电池在0.5 m A cm-2下稳定循环300小时后钠沉积/剥离过电位维持在50 m V以内。（4）拓展探究:针对商业石墨负极容量低的问题,通过机械力化学方法制备石墨衍生的无定型碳材料。借助高能球磨的剪切力在石墨表面构筑无定型sp~3-C和sp~2-C结构。材料表面缺陷数目的增加进一步促进Li+吸附,加速电极反应动力学,进而优化储锂性能。优化后的无定型碳负极在0.2 A g-1下,经200次循环,可逆储锂比容量高达629.8 m Ah g-1。
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