工业生产导致的大量CO₂排放引起了日益严重的环境影响,因此,CO₂减排成为国内外急需解决的问题之一。CCUS技术则是一类重要的CO₂减排技术,其中CO₂捕获技术作为CCUS技术中必不可少的一环,在技术发展中面临着成本过高的重大瓶颈,而吸附法有望显著降低成本。固体吸附剂中的碳材料由于其独特的孔道结构、较高的比表面积、较好的热稳定性及化学稳定性、制备成本较低易大规模生产等特征成为研究的热点。本论文围绕烟道气中CO₂的捕获,通过对碳材料的表面化学性质和孔道结构进行调控,获取了系列高性能材料,并基于系统的表征和评价工作,总结了构效关系。主要研究结果包括:1.针对杂原子掺杂碳材料存在孔道发育和杂原子官能团浓度对碳化温度差异化需求使得掺杂水平降低,最终导致CO₂吸附结果不理想的问题,通过使用热稳定性较好的钾作为碳材料的掺杂剂,发展了一种将钾物种锚定在碳表面的方法,并由此制备一系列钾物种“铆合改性”的碳材料（称为Potassium tethered carbons,PTCs）,通过进一步将PTC高温煅烧,合成了一系列新型碳材料——钾插层碳材料（Potassium intercalated carbons,PICs）。通过对该系列样品进行FT-IR、XPS、TG-MS、N₂物理吸附等系列表征,我们发现在高温煅烧过程中碳与K物种发生反应,该反应不仅使得碳材料中产生新的孔隙,还使得K离子成功嵌入到碳基体中从而改变了所得材料的表面电场分布;此外,形成的PICs样品中的微-介孔多级孔道结构对CO₂吸附性能的提升也具有重要意义:微孔使得CO₂分子能够同时与两侧孔壁发生相互作用,为CO₂的吸附提供优势位点;介孔孔道能够大大降低CO₂的传质阻力,提升微孔的利用效率;同时,高温煅烧使得材料前期因引入表面官能团和钾物种造成了部分孔道的堵塞所引起的比表面积下降的问题也得以修复,最终使得PICs样品具有较好的比表面积和孔径分布等特征。该反应过程中负载钾物种与碳基质之间的相互作用可被视为“原位活化”过程,通过该反应中的活化过程最终使材料具备了较为突出的孔隙结构、表面化学和CO₂吸附性能。上述特征对材料的CO₂吸附性能有重要影响,在最佳煅烧温度（700 ^oC）下,样品PIC-700在烟道气条件下不仅表现出了高达5.23 wt.%的CO₂吸附量,还具有较好的循环稳定性和再生性能。2.针对碳材料的表面化学修饰过程中“浓酸氧化-K离子交换-高温煅烧”步骤较为繁琐,不利于后续材料的制备放大,及PICs中钾物种的分散度较高但仍然会对碳材料原有的快速吸脱附速率产生负面影响等问题,通过移除模板剂F127以及在加入氮源三聚氰胺的条件下,使用无溶剂法合成碳材料前驱体,再通过高温碳化与KOH活化的方法,合成了富含N原子的微孔碳材料。结果发现,由于失去了F127的导向作用,所得材料不具有介孔特征,而具有大量的微孔。通过KOH活化的手段能够进一步提升微孔含量,该结构中的微孔及超微孔能够通过两侧的孔壁同时与CO₂分子发生作用,从而形成高效吸附位。除此之外,通过在制备中加入三聚氰胺能够在最终碳材料中引入含氮官能团,该类物种有效调变了碳材料表面电场分布,从而强化了材料与CO₂分子之间的相互作用,因此提升了样品的CO₂吸附性能,这在低浓度CO₂条件下更为明显。通过对碳化温度、KOH引入量、活化温度的优化,我们发现在700 ^oC碳化、KOH/C比例为1:1时及600 ^oC活化温度条件下,获取的NPR-K600样品具有最佳的烟气CO₂捕获性能。在烟道气条件下,材料的CO₂吸附量达到5.41 wt.%,且材料吸-脱附速率极快;同时,材料拥有较高的CO₂/N₂吸附选择性和可逆循环性能。