随着科学技术尤其是信息技术的发展,便携式电子设备、电动交通工具等得到迅速发展和广泛应用,随之而来的是对于高性能储能和供能器件的迫切需求。锂离子电池由于其高能力密度、长循环寿命和较好的充放电倍率性能,在能源系统中有着极为重要的作用。锂离子电池所使用的碳基负极材料容量已经发展到接近其理论极限。寻求新的高容量负极材料成为研究热点,其中,硅/碳复合材料结合了硅的高比容量、碳材料良好的导电性和易延展特性,在保障高比容量的同时提升了负极的循环寿命和倍率性能,在锂离子电池负极材料中极具应用潜力。本论文以课题组前期设计的硅/碳复合负极为基础,首先通过材料球磨和极片辊压处理,提升了无定形炭包覆硅纳米颗粒复合负极的循环性能,进而设计并实现了基于高强度碳与硅层叠结构的硅/碳复合负极,以及基于石墨烯包覆硅的硅/碳复合负极。本论文首先针对碳化成形无定形炭包覆硅纳米颗粒在工作中存在的问题,利用材料球磨、极片辊压等处理方法对复合材料进行了处理,以降低循环过程中硅的损耗。测试结果表明,处理后的复合材料具有良好的循环性能。为了在保持长循环寿命的同时,进一步提升硅/碳复合材料的比容量,本论文设计并实现了一种“贝壳状”石墨烯/碳纳米管/硅纳米颗粒的层叠复合负极。利用真空抽滤实现了“贝壳状”石墨烯片层以容纳大量的硅纳米颗粒,并利用碳纳米管构建高效的电子传输通道,避免循环过程中对硅材料消耗的同时,提升材料的倍率性能。测试结果表明该硅/碳复合负极具有良好循环性能,同时仍然保留了高的比容量。为了进一步提升硅/碳复合负极的倍率性能,设计利用高强度石墨烯片层包覆硅纳米颗粒,本论文引入冷冻干燥法实现了石墨烯包覆硅纳米颗粒的复合负极,一起获得石墨烯@空隙@硅纳米颗粒结构。首先利用水解氧化生成的二氧化硅表面带有的官能团与氧化石墨烯表面的基团反应,并利用冷冻干燥法实现了相互交联的石墨烯球壳对硅纳米颗粒的包覆,由此构建的石墨烯网络在避免硅材料消耗的同时极大地提升材料的倍率性能。测试结果表明该硅/碳复合负极不仅有良好的循环性能和高的比容量,还具有优异的倍率性能。