石墨烯作为一种单原子层的二维晶体,拥有大量优异的性能。纳米尺度的石墨烯构筑的多维宏观组装体拓展了其在现实生产生活中的应用范围。其中,石墨烯二维组装膜材料在其应用领域中占据着重要的位置。本论文以超强、超韧、高电导率、多功能的化学修饰石墨烯膜材料的制备为研究重点,旨在简化制备流程,增强化学修饰石墨烯膜材料的综合性能,阐释其增强、增韧的内在机制。我们设计并合成了一种高分子聚丙烯酸-聚（3-苯硼酸丙烯酰胺）（PAPB0.2）,以其作为氧化石墨烯（GO）水凝胶的凝胶化因子。同时我们建立了一种凝胶浇铸技术来制备超强、超韧、高导电的还原氧化石墨烯（rGO）/PAPB0.2膜。该复合膜的断裂强度、断裂伸长率和断裂韧性分别高达382±12 MPa、4.31±0.08%、7.50±0.40 MJ m^-3。更为重要的是,该方法制备的复合膜的电导率高达337±12 S cm^-1,与本征的rGO膜相当(350±13 S cm^-1)。这种简单的凝胶浇铸技术成本低廉、环境友好并且易于规模化生产任意形状、尺寸、厚度的化学修饰石墨烯膜材料。利用简便的酸诱导微结构控制的方法,在不需要外源高分子交联剂的条件下制备了机械性能增强的化学修饰石墨烯膜和化学修饰石墨烯纤维。该方法制备的膜强度高达447±29MPa,韧性达6.39±0.06 MJ m^-3,远远高于大多数石墨烯基膜材料。更为重要的是,其热稳定性远远优于石墨烯/高分子复合膜。此外,该方法制备的一维纤维不仅具备极好的机械性能,还可作为耐火导线应用。我们提出的方法适合大批量制备超强、导电、热稳定的化学修饰石墨烯宏观组装体的制备。通过控制GO的化学结构结合温和的退火处理过程,我们制备了超强的本征GO膜和rGO膜。GO膜断裂强度高达453±17 MPa,并且能够在水中保持机械完整性。相应的化学还原的rGO膜的机械强度高达614±12 MPa,堪比AISI 304不锈钢（585 MPa）。与此同时rGO膜还具有超高的电导率(802±29 S cm^-1)与热导率(524±36 W m^-1 K^-1)。利用片层尺寸大、结构更加完整的单/寡层氧化石墨烯作为构筑基元,通过简便的溶液挥发的方法制备了高导电的、溶液可加工的化学修饰石墨烯膜材料。该膜的电导率在碘掺杂后高达1440 S cm^-1,断裂强度高达387±55 MPa。我们将此高电导率的化学修饰石墨烯膜作为轻质、可折叠的集流体应用于超级电容器中,展现了优异的速率性能。