【摘 要】
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席夫碱是一种易制备、产率高、配位能力强的配体,其在生物化学、医药、催化、电化学领域的应用一直是人们研究的热点。席夫碱配体可与过渡、稀土金属配位,形成d-f异多核金属配合物。这种杂多核配合物不仅具有复杂、新颖的结构,而且在催化领域表现出了独特的性质和应用前景。因此,本文设计合成了4种水杨醛类Schiff配体,并与金属盐结合形成10种Ni-Ln异多核金属配合物,并探究其催化苯乙烯氧化性质。本文分为四个
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席夫碱是一种易制备、产率高、配位能力强的配体,其在生物化学、医药、催化、电化学领域的应用一直是人们研究的热点。席夫碱配体可与过渡、稀土金属配位,形成d-f异多核金属配合物。这种杂多核配合物不仅具有复杂、新颖的结构,而且在催化领域表现出了独特的性质和应用前景。因此,本文设计合成了4种水杨醛类Schiff配体,并与金属盐结合形成10种Ni-Ln异多核金属配合物,并探究其催化苯乙烯氧化性质。本文分为四个部分:1、对席夫碱及其配合物进行概述,介绍配合物在生物医学、分析化学、催化等研究领域的应用。介绍苯乙烯催化氧化的意义及研究进展。2、用3-乙氧基水杨醛分别与2-氨基-4-甲基苯酚、2-氨基-5-甲基苯酚、2-氨基-3-甲基苯酚、2-氨基-4-叔丁基苯酚合成4种配体,分别为:2-（（3-乙氧基-2-羟基亚苄基）氨基）-4-甲基苯酚(C16H17O3N)（H2L~1）、2-（（3-乙氧基-2-羟基亚苄基）氨基）-5-甲基苯酚(C16H17O3N)（H2L~2）、2-（（3-乙氧基-2-羟基亚苄基）氨基）-3-甲基苯酚(C16H17O3N)（H2L~3）、2-（（3-乙氧基-2-羟基亚苄基）氨基）-4-叔丁基苯酚(C19H23O3N)（H2L~4）。通过红外、紫外光谱分析以及核磁共振氢谱、碳谱等手段对4种配体进行表征。3、将合成的Schiff配体与过渡金属Ni（II）以及稀土金属Dy（III）、Tb（III）、Er（III）、Tm（III）、Yb（III）的盐溶液反应,合成10种异多核席夫碱Ni-Ln配合物,分别为[Ni2Dy2（L~1）4（NO3）2（CH3OH）2]、[Ni2Tm2（L~1）4（CH3COO）2（CH3OH）2]、[Ni2Tb2（L~1）4（CH3COO）2（CH3OH）2]、[Ni4Er4（L~1）6（NO3）4（CH3O）2（H2O）2（DMF）2]、[Ni2Yb2（L~1）4（NO3）2（CH3OH）2]、[Ni2Dy2（L~2）4（NO3）2（DMF）2]、[Ni2Er2（L~2）4（NO3）2（DMF）2]、[Ni2Tb2（L~3）4（CH3COO）2（DMF）2]、[Ni2Tb2（L~4）4（CH3COO）2（DMF）2]、[Ni2Tm2（L~4）4（NO3）2（DMF）2],详细阐述了配合物的合成方法,利用X-射线单晶衍射、红外光谱、紫外光谱等手段分别对这些配合物进行测试和表征。4、对配合物进行催化苯乙烯氧化反应测试,探讨了氧化剂H2O2以及溶剂乙腈的用量等因素对催化过程的影响,结果表明所有配合物的活性是过渡金属原料活性的10～20倍以上,说明该种类型的配合物是苯乙烯氧化的有效催化剂。
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