非线性频率转换是拓宽激光频谱范围的重要技术手段,双折射相位匹配和准相位匹配是实现非线性频率转换的两个核心方案。随着激光技术的发展,宽谱脉冲激光光源被越来越多地用于科学研究中。相较于传统的基于连续激光的非线性光学理论,宽谱飞秒脉冲激光与非线性介质相互作用的频率转换的理论模型需要进行适当的修改与扩展。针对这个问题,本论文做了较为系统的计算方法发展的理论研究,以及样品制备和光学测量的实验研究。主要内容如下:我们首先对二阶非线性光学效应进行了详细的讨论,将考虑泵浦损耗的有效非线性系数模型从二次谐波产生推广到了更加普遍的三波混频的非线性过程中,阐述了准相位匹配晶体的理论设计方法,深化了其物理内涵,不仅定性定量地分析准相位匹配晶体产生的二阶非线性效应,还能够简洁直观地分析和设计非线性光子晶体结构。其次,我们从有效非线性系数模型理论出发,设计了基于近红外宽谱脉冲光源的铌酸锂啁啾非线性光子晶体结构,可以在单块晶体中对多个级联非线性过程提供相位失配补偿。利用脉冲电压极化技术制备了样品,非线性光学实验结果表明所设计和制备的样品可获得涵盖可见光和近红外波段的高效可调谐超连续谱输出、另外,输出激光的光谱分布可以通过调制入射泵浦激光的中心波长以及偏振方向进行调节,实验结果为宽带激光光谱整形以及可调谐超连续激光光源的研制提供了全新的方案。最后,为了进一步阐述激光脉冲的非线性频率转换的物理内涵,定性定量地分析超短激光脉冲在非线性晶体中的非线性作用,我们提出了宽带非线性耦合波理论,并编写了针对倍频和差频的相应数值模拟仿真算法程序。我们分析了BBO晶体中的倍频和KTA晶体中的差频过程,理论计算与实验结果一致,显示了该算法的精确性及应用于定量分析宽带非线性频率转换过程的巨大潜力。该算法中还可以引入不同的材料折射率,在二阶非线性系数中加入周期调制,或者加入非共线角的影响。这些表明该算法的功能可以进行广泛的拓展,以满足不同情形下的非线性频率转换实验需求,进一步充分地说明了该理论模型和算法具有很强的拓展性,这为非线性晶体的设计和实验方案优化提供了一种非常有效而且强大的工具,具有重要的实际应用价值。