【摘 要】
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随着汽车保有量的增多,汽车尾气排放所造成的大气污染问题也随之日益严峻,尾气中碳氢化合物(HC)组分的低温排放控制一直是机动车尾气治理的一大技术难题。随着排放法规的不断升级和排放控制要求的日益严苛,这一技术难题更加凸显,HC捕集技术是降低汽车冷启动时HC排放的一种有效措施。本研究工作以冷启动时HC化合物中对总碳氢(THC)排放值贡献最大的甲苯作为研究物质,探索甲苯低温吸附性能优异的分子筛材料,论文主
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随着汽车保有量的增多,汽车尾气排放所造成的大气污染问题也随之日益严峻,尾气中碳氢化合物(HC)组分的低温排放控制一直是机动车尾气治理的一大技术难题。随着排放法规的不断升级和排放控制要求的日益严苛,这一技术难题更加凸显,HC捕集技术是降低汽车冷启动时HC排放的一种有效措施。本研究工作以冷启动时HC化合物中对总碳氢(THC)排放值贡献最大的甲苯作为研究物质,探索甲苯低温吸附性能优异的分子筛材料,论文主要工作如下:1.选用了7种不同的分子筛材料,通过测试其甲苯饱和吸附容量、脱附温度以及老化后的甲苯吸附性能,发现不同型号的分子筛表现出来的吸附特性差异较大。结果表明,几种分子筛甲苯饱和吸附量由大到小为:NaY>USY>β>5A>13X>MOR>ZSM-5,甲苯脱附温度由高到低为:USY>β>ZSM-5>MOR>5A>13X>NaY,相比之下USY和ZSM-5型分子筛的热老化性能较好。2.对几种分子筛分别进行了Ce改性和Pd改性,发现金属改性对分子筛吸附性能影响较大,Ce和Pd改性对不同分子筛会产生不同效果。Ce改性后的几种分子筛的甲苯饱和吸附量均有所升高,Pd改性后,除5A外其余几种分子筛的甲苯饱和吸附量均有所升高。改性后的USY分子筛具有十分良好的甲苯吸附性能,Ce/USY的甲苯饱和吸附量可以达到258.9 mg/g,脱附温度为260℃,Pd/USY的甲苯饱和吸附量可以达到239.7 mg/g,最高脱附温度可以达到300℃。3.通过对比不同改性条件下USY分子筛的吸附性能,得到Pd/USY的最佳条件为:1wt%的Pd负载量,pH值为8,煅烧温度为450℃。并采用不同金属组合对USY分子筛进行改性,结果表明,不同金属离子的添加改变了USY分子筛的微观结构,各金属以氧化物的形态在分子筛中呈高分散状态,贱金属修饰Pd/USY分子筛对提升甲苯吸附性能有一定作用,其中Ce-Zr共同作用下Pd/USY分子筛效果最好,Pd/Ce/Zr-USY的甲苯饱和吸附量高达290.7 mg/g,甲苯的高温脱附温度范围可达到290~360℃。
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