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随着半导体工艺技术的不断提高以及材料科学研究的不断深入,对半导体薄膜以及低维结构的制备与物性研究已成为当今发展最为迅猛的领域之一。其中氧化物半导体薄膜及其低维结构由于在半导体光电子学等领域具有巨大的应用前景而倍受人们的关注。对氧化物半导体材料特别是低维纳米结构材料的制备以及各种物理性质的探索与器件应用的研究不仅丰富了材料制备与生长科学的内容,也显示出了它们许多有别于体材料的新颖的力、热、声、光、电性质,使其有可能在未来的高性能电子学、光子学以及自旋电子学等领域取得广泛的应用和发展。
本文针对氧化物半导体薄膜及其低维纳米结构的制备和物性开展了相关的研究工作。一方面探索了利用溶胶-凝胶法制备稀土掺杂二氧化硅薄膜以研究其作为硅基发光材料的可能性,提出了采用宽带隙的氧化铟钠米颗粒与稀土共掺杂技术,利用能量共振传递以增强稀土发光强度的方法,并进行了实验验证。同时研究了溶胶-凝胶法制备的二氧化硅薄膜在张应力下的特别的开裂失效行为。另一方面,在电子束蒸发系统中从实验方面研究了各种制备和后处理条件对透明导电氧化铟锡(ITO)薄膜的导电和透光性能的影响,优化了制备条件,并将所制得的ITO薄膜应用于实际电致发光器件中。同时,通过改变制备条件,从实验上发现了一种低温,无催化制备小尺寸ITO纳米线的方法,发现制备得到的纳米线具有好的场发射以及减反射性质,揭示了其在光电子以及光伏组件方面应用的可能性。本文的研究内容如下：
⑴利用溶胶-凝胶法制备了稀土(Eu3+,Tb3+)掺杂的二氧化硅薄膜。观测到了稀土离子的特征光发射谱,并利用Eu3+和Tb3+两种稀土离子共掺杂的技术有效的提高了Eu3+的发光强度。通过光致发光谱对其中的发光增强机制进行了研究。在此基础上,利用溶胶-凝胶法制备了氧化物半导体纳米颗粒和稀土共掺杂的二氧化硅薄膜,通过控制工艺条件调控氧化物半导体纳米颗粒的相成与生长过程,观测到了由于能量共振传递过程引起的发光增强效应,使稀土离子的发光增强了约20倍,并发现发光增强依赖于纳米颗粒的尺寸大小,从而提出了相应的物理模型,给出了合理的解释,证明通过稀土-氧化物半导体纳米颗粒共掺杂,控制纳米颗粒的尺寸,利用有效的能量传递过程可以明显的提高硅基薄膜的发光效率。
⑵在溶胶-凝胶法制备的二氧化硅凝胶薄膜中观察到了高度有序的波纹状裂纹的自组织生长现象。利用光学显微镜和AFM方法观察了裂纹的结构特征和动态扩展特性。通过研究,对波纹状裂纹形成过程的物理起源做了初步的解释。同时,从实验上发现了在波纹状裂纹中的特殊的标度生长行为与特征,得到了不同于之前的三维情况的一个新的标度指数。
⑶利用电子束蒸发技术制备了透明导电ITO薄膜。研究了生长气氛,衬底温度,退火条件等对薄膜电学和光学性质的影响。发现高氧气压强下制备的ITO薄膜具有致密均匀的薄膜结构,有利于得到良好的导电性能;低衬底温度更有利于制备导电性能比较好的ITO薄膜;适当的厚度可以避免由于薄膜中导电通路太少造成的高电阻。同时研究发现适当的退火可以极大的改善薄膜的透光和导电性能。经过研究得到了优化的透明导电ITO薄膜的制备条件:在氧气压强2.5x10-2Pa附近,衬底温度约100℃,蒸发速率2(A)/s的条件下制备的ITO薄膜经过350℃退火后同时具有良好的导电(25Ω/□)和在可见光波段的透光性能(＞80％),基本可以与商用的ITO薄膜相比。通过将其应用于纳米硅基发光器件上,获得了室温可观测的电致可见光发射。
⑷在电子束蒸发系统中,通过改变和控制蒸发速率和蒸发气体压强,在实验上发展了一种在低衬底温度下(150℃)制各出小尺寸(～10nm)、大面积均匀、单晶结构的ITO纳米线的方法。通过高分辨电子显微镜、扫描电子显微镜技术对所获得的ITO纳米线进行了系统的表征,并对其生长特性进行了探讨。优越于其他纳米材料的制备方法,此方法可以在无外加催化媒介的情况下低温制备出具有比较高的长宽比的一维纳米线材料,其生长方向为＜100＞,可以用气-固(VS)生长机制说明纳米线的形成过程。更有意义的是,发现这种一维ITO纳米线具有良好的减反射性能和增强的场发射性能,使用ITO纳米线的薄膜的反射从平坦表面薄膜的～35％下降到～7％(1.5μm),其场发射增强因子由平坦表面的ITO薄膜中的320增加到2770,而开启场强由12.5V/μm降低到4.5 V/μm。分析表明ITO纳米线的特殊性能是与其结构相关的梯度折射率分布以及其较高的纵横比相联系的。