【摘 要】
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随着化石能源危机日益严重,热电材料越来越受到人们的广泛关注。Mg2X(X=Si,Ge,Sn)及其固溶体属于一种环境友好的中温(400800 K)热电材料,具有原料丰富、价格便宜、环境污染小和密度低等优点。虽然n型Mg2X热电材料的ZT值已经达到1.3左右,但是p型Mg2X热电材料的ZT值仍然不足1。因此,提高p型Mg2X材料热电性能成为Mg2X体系的研究重点之一。首先,采用两步固相法、球磨和热压合
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随着化石能源危机日益严重,热电材料越来越受到人们的广泛关注。Mg2X(X=Si,Ge,Sn)及其固溶体属于一种环境友好的中温(400800 K)热电材料,具有原料丰富、价格便宜、环境污染小和密度低等优点。虽然n型Mg2X热电材料的ZT值已经达到1.3左右,但是p型Mg2X热电材料的ZT值仍然不足1。因此,提高p型Mg2X材料热电性能成为Mg2X体系的研究重点之一。首先,采用两步固相法、球磨和热压合成了Mg2Si1-xSnx(x=0.4,0.5,0.6,0.7,0.8)和Mg2Ge1-ySny(y=0.4,0.5,0.6,0.7,0.8)固溶体。Mg2Si1-xSnx和Mg2Ge1-ySny的物相分析表明:当x≥0.7时,Mg2Si1-xSnx是单一固溶体;当0.4≤y≤0.8时,Mg2Ge1-ySny所有样品均为单一固溶体。从室温至773 K的热电性能结果表明:Mg2Si1-xSnx和Mg2Ge1-ySny所有样品均为n型半导体;当x=0.6时,Mg2Si0.4Sn0.6固溶体的热导率最低;当y=0.7时,Mg2Ge0.3Sn0.7固溶体的热导率最低。接着,对比了Mg2(1-x)Ag2xSi0.3Sn0.7(x=0,0.01,0.02,0.03,0.04,0.05)和Mg2(1-y)Li2ySi0.3Sn0.7(y=0,0.02,0.04,0.06,0.08)热电材料,测试了室温物理性能和室温至773 K的热电性能,研究了不同掺杂剂对固溶度、微观结构、载流子浓度、电性能和热输运的影响。物相分析结果显示Mg2Si0.3Sn0.7中的Ag和Li的固溶度分别为x=0.03和y=0.06。对比结果表明:Mg2(1-y)Li2ySi0.3Sn0.7样品有较高的载流子浓度,并且没有明显的双极效应;当x=0.05时,Mg1.92Ag0.1Si0.3Sn0.7在623 K的最大ZT值达到0.34;当y=0.04时,Mg1.9Li0.08Si0.3Sn0.7在773 K的最大ZT值达到0.54。同时,由于质量场波动和应变场波动增强声子散射,Mg2(1-x)Ag2xSi0.3Sn0.7和Mg2(1-y)Li2ySi0.3Sn0.7样品的晶格热导率相比未掺杂样品明显降低。最后,研究了Mg1.92Li0.08Ge0.4Sn0.6-xSix(x=0,0.025,0.05,0.075)固溶体的微观结构、载流子浓度、散射因子、带隙和热电性能。微观结构分析和带隙拟合结果表明:晶界中形成了宽带隙的纳米级的富Si相。富Si相与基体间的界面势垒能够同时过滤价带中低能的空穴和阻碍导带中热激发的电子。因此,纳米级的富Si相显著地提高样品的功率因子,同时有效降低晶格热导率和电子热导率。最终,Mg1.92Li0.08Ge0.4Sn0.525Si0.075的ZT最大值在723 K达到0.75。
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