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大气颗粒物是导致灰霾事件发生的重要污染物,也是影响我国城市空气质量的首要污染物,其中的细颗粒物(PM2.5)不仅会降低大气能见度,还会严重危害城市居民的身体健康,引起了社会公众以及各国政府的广泛关注。在这种灰霾污染严峻的背景下,研究城市PM2.5污染的形成机理及其演化规律和内在动力学机制,将有助于制定新的大气污染防治措施和发展更有效的环境空气质量预测预报方法,从而减轻其对城市人群健康造成的危害。本文以成都市2015年1月20日-1月27日灰霾期间各监测站点的PM2.5浓度为研究对象,应用HYSPLIT后向轨迹模型对大气灰霾期间PM2.5污染物的空间来源进行了定量分析,进一步应用消除趋势波动分析法(DFA)和消除趋势互相关分析法(DCCA)研究了PM2.5时空演化的长程相关性及其与外部影响因素的相互作用关系,在此基础上探讨了成都市PM2.5演化的动力学特征,并基于自组织临界(SOC)理论,设计和实施了具有真实物理意义的水崩塌实验,将PM2.5浓度演化与水崩塌实验进行类比分析,描述了灰霾期间PM2.5演化的自组织临界行为。研究的主要工作及结论如下:1.首先应用HYSPLIT后向轨迹模型对不同初始高度下抵达成都市的气流轨迹进行了追踪模拟,再进行聚类分析。结果表明,灰霾期间成都市的气流来源大部分来自其局地与周边城市地区的近距离输送,与中远距离气流相比,近距离气流所占比例高,各初始高度下占比均在85%以上,且气流轨迹长度较短,移动速度较慢。说明灰霾期间成都市的高浓度PM2.5污染物主要来源于其局地与周边地区大气环境系统的自身演化。2.应用DFA法对灰霾期间8个监测站点PM2.5浓度序列进行分析,研究其长期持续性特征。分析结果表明,各监测站点PM2.5浓度演化均具有很强的长程相关性。这意味着在演化过程中,过去某一时刻的PM2.5浓度将持续对未来PM2.5浓度的变化趋势产生一定的影响,未来一定时间尺度内的PM2.5浓度值会随着过去值的变化趋势而呈相同趋势变化。3.利用DCCA法对2013-2015年PM2.5浓度与气象要素(降水量、风速)之间的相关性进行分析。研究结果表明PM2.5浓度与降水量、风速之间存在强烈的相互作用,其DCCA曲线均呈现出两段幂律区间,表现为在前段区间内PM2.5浓度与降水量、风速之间都存在较强的正相关性且这种相关性以幂律形式在一定时间尺度上长期存在,但整体幂律区间不长。而在后段长时间尺度内PM2.5浓度与降水量、风速之间又都具有持续的反相关性。4.利用DCCA法对2013年6月1日-2014年5月31日PM2.5浓度与空气吸收剂量率之间的相关性进行分析。结果表明,二者之间存在很强的正相关性,并且这种正相关性具有长期、持续的特征。同时,对比研究发现,冬夏两季PM2.5浓度与空气吸收剂量率的相关性存在显著差异。在冬季时段,二者DCCA曲线呈现出单一幂律形式,其标度指数λ=1.015。而在夏季时段二者的DCCA曲线呈现出两段明显的幂律区间,折点位置对应的时间尺度大约为2个月,推测这种相关性结构的突变主要与当地夏季降雨有关。研究说明重度灰霾期间高浓度PM2.5已对城市大气辐射环境造成了一定的影响。5.研究了灰霾期间各监测站点PM2.5浓度波动的强度-频度关系,发现其累积频度统计分布均遵循良好的负幂律分布规律。这一特征意味着大的空气污染事件并不扮演着独特的角色,它们与小的空气污染事件一样服从同样简单的规律,各种规模的空气污染事件的发生可能都具有相同的动力学机制。6.首先基于自组织临界理论,设计和实施了具有真实物理意义的水崩塌实验。不同温度下各组实验水滴崩塌规模波动的强度-频度关系均服从负幂律分布,同时发现其水滴崩塌等待时间也均服从良好的拉伸指数分布。进一步将PM2.5演化过程与水崩塌实验进行类比分析,研究发现灰霾期间PM2.5浓度波动演化过程与水崩塌实验中水滴崩塌事件具有相似性,在内力主导的情况下灰霾期间高浓度PM2.5演化的SOC特性是其主要的内在动力学机制。正是这种SOC系统所特有的稳定性,使得局地大气环境空间内的PM2.5浓度长期维持在临界状态,从而致使灰霾污染长时间处于严重的态势。