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碳原子以sp2杂化方式成键,并相互连接成类似蜂巢状的二维晶格平面,这种二维的碳材料称之为石墨烯,它的结构赋予了其在电学、力学、光学和热学等方面拥有独特的性质,在成为当前研究热点的同时已显示出诱人的应用前景,比如纳米器件、传感器、太阳能电池、晶体管和环境等领域。对石墨烯的研究和应用而言,其关键在于石墨烯的低成本规模化制备。到目前为止,已经有许多制备石墨烯的方法,如机械剥离法、切割碳纳米管法、外延生长法、化学气相沉积法、热还原法和还原氧化石墨法等,大多属于自上而下合成,明显的缺陷就是无法实现规模化的制备。在这些方法当中,有着高产率、原料易得和步骤简单等特点的还原氧化石墨法最有希望使石墨烯的规模化制备成为可能,但该方法也存在还原不充分、在还原及后处理过程中产品容易出现再次堆叠和团聚、环境友好性差等诸多问题。因此,如何以简单的化学方法制备具有较高比表面积石墨烯,仍是一项非常值得研究的工作。 基于上述事实,本论文探索了多种通过自下而上途径制备石墨烯以及石墨烯/磁性材料复合物的方法,研究了无机纳米颗粒和碳源对产品石墨烯比表面积的影响,并针对当前由于快速工业化所带来的非常普遍而严峻的水污染问题,着重研究产品对水中有机染料的吸附性能。主要研究内容如下: 1.液氨-碱金属体系:在制备好的液氨碱金属溶液中,慢慢滴入四氯乙烯,二者迅速反应,脱掉氯原子的四氯乙烯母体自身相互结合在一起形成稳定的六元环苯环,并以此为基础逐渐长成二维的尺寸达数百纳米的纸状石墨烯。通过该自下而上路径得到的石墨烯产品经短时间真空高温煅烧后,显示了良好的染料吸附性能。到目前为止还没有采用该体系常压制备石墨烯的相关文献报道。这种方法具有反应步骤简单、环境友好和后处理简单等优点,可扩展到其它氧化石墨烯或石墨烯复合材料的制备。 2.低温常压法:受到第一部分工作的启示,将金属钾和六氯代苯添加到高沸点惰性有机溶剂中,在常压和较低的温度下通过自下而上路径成功制备了具有较高比表面积的石墨烯,且产品对有机染料显示了良好的吸附性能。此外,引入纳米Ni颗粒(20~100nm)到反应体系中,在阻止石墨烯堆叠和团聚的同时实现二者的复合,进一步实现产品对染料高效率的吸附和分离。该反应路线可一步成功制备具有高比表面积(600~1000m2/g)和良好吸附性能的石墨烯及其复合物产品。到目前为止,还没有采用该体系常压制备石墨烯的相关文献报道。 3.溶剂热法:在第二部分工作的基础上,采用低沸点溶剂,将反应移入高压反应釜中进行,通过自下而上路径成功制备了具有高比表面积的石墨烯,且产品对有机染料显示了良好的吸附性能。此外,引入纳米Fe3O4颗粒到反应体系中,阻止石墨烯堆叠和团聚的同时并实现二者的复合,增强产品对染料高效率的吸附和分离。同时,我们研究了碳源和纳米Fe3O4颗粒百分含量对产品比表面积的影响(CCl4:381.9m2/g;C2Cl4,593.7m2/g;C6Cl6:1439m2/g)。该方法可一步成功制备具有高比表面积(800~1500m2/g)和良好吸附性能的石墨烯及其复合物产品。 4.超声辐射法:以第二部分和第三部分工作为基础,改用金属钠,反应体系在超声辐射的援助下,无需外部热源即在非常短的时间内通过自下而上路径成功制备了具有高比表面积的石墨烯,且产品对有机染料显示了良好的吸附性能。在此基础上,考察了纳米Ni颗粒含量和尺寸对比表面积的影响,结果显示纳米Ni颗粒含量影响明显,而尺寸影响较弱。该方法具有非常明显的优点,如反应时间超短(≤10min)、产品质量高和高产率等,非常有利于一步快速制备具有高比表面积(1100~1400m2/g)和良好吸附性能的石墨烯及其复合物产品。