锂金属因其较高的理论比容量(3860 mAh g-1)和最低的电化学还原电位（-3.04 V vs.标准氢电极）,被认为是下一代高能量密度电池负极的理想选择。但是,锂金属较高的反应活性导致锂金属电池面临着严重的安全性问题。“无锂负极锂金属电池”（AFLMB）体系中所有的锂源均来自于正极,可以在增强锂金属安全性的同时进一步提升电池整体的能量密度。然而,AFLMB在长时间充放电循环过程中的稳定性较差,制约了其发展。造成上述问题的根本原因在于传统的集流体与锂金属之间低的亲和性引起的集流体表面电流不均匀,进而引发循环过程中枝晶生长和固体电解质界面层（SEI层）的破裂与修复,从而加速了负极集流体上锂源的消耗。因此,提高集流体的亲锂性从而实现均匀的锂沉积,减少对锂源的过度消耗对于提升AFLMB的循环性能至关重要。本论文通过在铜集流体表面规模化构建超薄石墨烯膜改善其亲锂性,进而显著促进锂的均匀沉积。首先,通过设计毛细管阵列二维液桥策略,引导微量溶液在铜基底上的快速铺展及均匀退浸润,促进氧化石墨烯纳米片的均匀成膜;进一步控制温度、溶液浓度及液桥移动速度,实现石墨烯薄膜厚度的高精度调节;在此基础上,将超薄石墨烯修饰的铜集流体作为负极电极组装AFLMB,控制薄膜厚度降低锂在其表面的形核电位,实现了AFLMB循环稳定性的显著提升。本论文的主要研究内容如下:（1）针对石墨烯薄膜在集流体表面大规模制备过程中厚度和均匀性难以精确控制的问题,我们设计了一种毛细管阵列构建的二维液桥装置,初步实现纳米级尺寸厚度的石墨烯薄膜的可控制备。毛细管阵列在运动过程中形成弯曲液桥,不仅通过增强马兰戈尼流动促进石墨烯纳米片在铜表面均匀平铺,而且促进微量溶剂铺展及其快速退浸润进一步克服了滴涂法和刮涂法中普遍存在的“咖啡环效应”,从而显著提高了石墨烯薄膜在规模化制备过程中的连续性和均匀性。进一步,通过探究液桥移动速率、浓度、温度等因素对薄膜的厚度、均匀性和连续性的影响规律,精确调节石墨烯薄膜厚度从而实现超薄均匀纳米石墨烯薄膜的快速构筑。研究发现,石墨烯薄膜厚度与基底温度变化（30-70℃）在12-58 nm范围内正向线性相关,与液桥移动速度(1-5 mm s-1)在10-40 nm范围内负向非线性相关,与溶液浓度(2-4 mg m L-1)在12-100 nm范围内正向线性相关。综合利用上述变化规律,最终能够实现10 nm精度、高均匀性石墨烯薄膜的大规模制备。（2）在上述工作的基础上,我们将制备出的石墨烯薄膜修饰铜电极应用于AFLMB中充当负极。研究发现,相较于常规的铜箔集流体,表面修饰的石墨烯薄膜可以有效降低铜箔表面的粗糙度并提升铜箔表面的亲锂性,促进铜箔集流体表面均匀的锂沉积,提升铜箔集流体负极的库伦效率。在此基础上,通过调控石墨烯薄膜的厚度,改善锂离子在其表面沉积的形核电位,同时增强其对电解液的润湿性并降低界面电阻,实现无锂负极锂金属电池循环稳定性的显著提高。研究表明,25 nm厚度的石墨烯薄膜表现出最优的锂形核及高取向生长过程,从而显著促进了锂的均匀沉积和锂枝晶的消除。最终,以石墨烯薄膜修饰铜箔组装的Li||Li对称电池可以稳定循环600小时,相比于常规铜箔循环稳定性提升了3倍。无锂负极磷酸铁锂电池在负载量3 mg cm-2和1 C条件下,首圈库伦效率从70%提升到88%;循环100圈后容量保持率从29.71%提升至45.05%。综上所述,本论文通过设计一种毛细管阵列构建的二维液桥装置,在传统铜箔表面修饰一层石墨烯薄膜,显著改善了铜箔表面的粗糙度和亲锂性,从而实现了锂的均匀沉积,大大提升了锂的循环可逆性。解决了无锂负极磷酸铁锂电池存在的锂源消耗过快导致循环稳定性差的问题,最终显著提高了无锂负极磷酸铁锂电池的循环稳定性。同时毛细阵列二维液桥装置有望应用于各类薄膜材料的制备,为溶液法制备薄膜材料的体系提供新的思路。