【摘 要】
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以太阳能驱动的生物质制氢,是发展可再生资源向清洁能源转化的有效方法。光热催化被认为是一种高效温和的太阳能催化转化形式,其核心是构建高效的光热催化剂以实现生物质的高效光热转化。在这一过程中,太阳能中光能和热能对催化的驱动效应难以分离,限制了对光热催化驱动作用的理解;另外,提高太阳能的光热宽光谱转化效率,也是一种提高太阳能利用效率的有效方式。为了实现太阳能向氢能的高效转换,本论文主要研究半导体TiO2
【基金项目】
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广东省基础与应用基础研究、广州市基础与应用基础研究及传热强化及过程节能教育部重点实验室开放基金项目;
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以太阳能驱动的生物质制氢,是发展可再生资源向清洁能源转化的有效方法。光热催化被认为是一种高效温和的太阳能催化转化形式,其核心是构建高效的光热催化剂以实现生物质的高效光热转化。在这一过程中,太阳能中光能和热能对催化的驱动效应难以分离,限制了对光热催化驱动作用的理解;另外,提高太阳能的光热宽光谱转化效率,也是一种提高太阳能利用效率的有效方式。为了实现太阳能向氢能的高效转换,本论文主要研究半导体TiO2负载银、金纳米颗粒光热催化剂在生物甘油水溶液中的光热重整制氢性能及太阳能吸收强化单元的构建。本论文主要包括以下研究内容:(1)负载量对Ag/TiO2纳米片催化剂光热生物甘油重整制氢的影响研究银负载量决定了光热效应的强弱,因此通过合成一系列TiO2纳米片负载不同质量的银(Ag)纳米颗粒组光热催化剂进行实验研究。通过在片状二氧化钛上负载1-9 wt.%的Ag纳米颗粒,Ag的局部表面等离激元共振(LSPR)效应显著提高了平衡温度,并发现了LSPR与热耗散之间的动态平衡,溶液的最高温升为21.1℃(7wt.%负载量)。增加银的负载质量比可以提高平衡温度,但同时重整制氢性能发生下降,最高重整性能是负载量为1 wt.%的880μmol.g-1。(2)Au/TiO2纳米片生物甘油重整制氢的光热协同效应研究由于金颗粒的化学状态较为稳定,为了进一步研究这种特殊等离激元助催化剂对光热重整制氢的影响,制备TiO2纳米片负载金(Au)纳米颗粒作为生物甘油光热重整制氢的光热催化剂。原位红外以及原位EPR结果表明光生载流子的生成是生物甘油光热重整的关键。Au纳米粒子激发的热载流子既不通过直接转移也不通过间接转移参与制氢反应,而是通过局部热效应提高光生载流子的迁移效率和加速分子碰撞,并且作为中间产物的特殊反应位点,对气相中间产物进行高效转化。Au/TiO2催化剂等离激元光热增强重整能使氢气产量提高58%,而氢气生成常数和吸附平衡常数分别为2.38mmol.g-1.h-1和7.00 m L.mmol-1。通过传质动力学模型计算证明这种热效应更倾向于促进化学物种的吸脱附而不是化学键活化。(3)光热催化剂的优选及其高效光热转换的复合催化单元制氢的研究为了提高光热转化过程中红外热辐射的转化效率、光吸收能力以及催化剂稳定性,根据前述研究结果,优选Au/TiO2光热催化剂作为具有催化活性的外壳层,根据光热效应的温升特点选用正十八烷相变材料、甲醛密胺树脂为壳材的相变微胶囊作为载体。采用湿法化学还原法和静电吸附自组装法,设计并合成了具有核-壳结构的新型多功能Au/TiO2@MPCM用于吸收、储存和转化光热效应和红外热效应产生的额外热量和增强悬浮液稳定性以达到提升光热重整制氢性能的目的。实验结果表明,Au/TiO2光热催化剂微胶囊化能够提供有效的反应面积和良好的分散稳定性,氢气产量和光氢转换效率分别比纳米颗粒悬浮体系提高43%和0.3%。根据记录的光热效应引起的温度变化,计算出复合结构的光热转换效率和比吸收率分别比Au/TiO2悬浮液高25.01%和277%。所提出的多功能微胶囊制氢储热方法对提高太阳能全光谱能量转换效率具有一定的指导意义。综上,本文证实了光热效应是增强太阳能生物甘油重整整体制氢性能的有效方法,通过构建的Au/TiO2@MPCM提供了太阳进一步吸收转化为热能和化学能的有效手段,有利于提高太阳能的利用效率。
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