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当前,不可再生能源消耗所带来的经济和环境问题日益突出,开发高效的绿色能源材料并发展新型能源器件是解决这一问题的重要途径之一。多孔碳材料具有环境友好、成本低等优势,在吸附、储能和催化等方面均有广泛应用。由于其自身高比表面积、高稳定性、高电子传输能力、易修饰以及结构灵活多变等特性,掺杂多孔碳材料已被证实是一种极具发展前景的电化学材料,被成功用作超级电容器材料、电催化剂等。迄今为止,多孔碳材料发展的重点集中在孔结构的调控和杂原子掺杂两个方面,这也是影响材料应用性能的根本因素。研究者们已经开发出多种多孔碳材料的合成方法和掺杂形式,但已报道的方法中还存在以下亟待改进和解决的问题:1.制备过程通常比较长、消耗大、有次生污染问题;2.难以获得定量控制的孔结构;3.建立的合成或调控方式的适用性低,难以推广至不同合成体系。因此,建立能够简单制备孔径可定量调控的多孔碳材料的新方法具有重要意义。本论文致力于建立利用廉价原料高效制备以及灵活调控新型掺杂多孔碳材料的方法,并通过系统的电化学分析详细考察了孔形貌和杂原子掺杂对材料在电容储能和氧还原催化方面性能的影响。本学位论文共分为六章。第一章:以电化学分析技术与电极材料结合为出发点,对多孔碳材料的概念、分类、特性及其应用进行了简要概述。着重介绍了多孔碳材料在合成及形貌调控、掺杂调控方面的研究进展。第二章:建立了一种通过单元扩增的（CN2）x结构作为纳米调控剂定量调节多孔碳中微孔尺寸的新方法,由此极大地提高了材料的电容性能。本章分为两节:第一节中,以三聚氰胺为氮源,糠醛为液体环境及聚合主体,碳酸钾为活化剂简单快速制备了高比表面积的微孔碳材料NC-T。通过研究碳化温度对材料孔径的影响,得出适当提高碳化温度对孔隙率影响巨大但对孔径分布影响较小的结论。更重要的是,发现三聚氰胺在高温下牺牲制孔的现象,启发了进一步对微孔调控的研究。第二节中,选择尿素、三聚氰胺、蜜勒胺、瓜胺以及氮化碳这一系列包含CN2结构且尺寸有序扩增的分子同时作为氮源和微孔调控剂。在相同碳化温度下,获得微孔尺寸与原料调控剂一一对应并且不断增大的系列微孔碳材料PC（CN2）x。此外,根据需要选择不同尺寸的调控剂以不同比例混合,能够灵活调节产物中的微孔分布。这种微孔调控方法兼具分子筛模板法和盐活化法的双重优势,能够实现微孔孔径与分布的简单、定量控制。通过预设计纳米调控剂尺寸,可以灵活调控使微孔孔径在0.2 nm-2.3 nm间变化。所得调控材料的亲水性、导电性随微孔尺寸增大而依次增大,尤其材料的比电容由260 F g-1增大至523 F g-1(电流密度为0.2 A g-1)。第三章:建立了一种通过多氮分子串级自组装形成可分解装配体,从而无模板控制不同维度孔径大小的新方法,材料的电化学性能随孔层级变化而明显提高。选择对氨基苯磺酸钠、二苯碳酰二肼和三聚氰胺三种含氮小分子以不同的组合混合分散于糠醛/碳酸钾环境中,直接一步碳化得到HIPC-x系列材料。由于携带官能团的数量和种类的差异,三种分子在糠醛中通过不同的分子间作用力自组装形成尺寸依次扩增的热不稳定装配体,因此产物孔形貌发生微孔—微/介孔—微/介/大孔的变化,实现了产物孔径在2 nm-500 nm间灵活调控。此外,选择不同的多氮分子组装可控制产物中N、S杂原子的优势掺杂形式,保证材料的应用性能。得到的三维多级孔材料的比表面积可达2420 m2 g-1,且功率密度为100 W kg-1时,能量密度达到16.1 Wh kg-1。同时,材料对于多种有机污染物均表现出优异的吸附性能和氧化降解性能。第四章:以上述建立的小分子装配体调节孔结构的方法为基础,发展了一种无模板构建Fe-N共掺杂介孔碳球材料的方法并用于催化氧还原反应。二苯碳酰二肼和氯化铁溶于乙醇并配合形成反应中心体,再加入糠醛聚合形成聚合物球。在碳化过程中球体中不稳定的含氮微区分解形成介孔,同时初期形成的Fe-N配合物倾向转变为具有高催化活性的FeN4活性位点,最终形成Fe、N共掺杂的介孔碳球材料Fe-N/C-T。我们研究了含氮化合物的加入比例、碳化温度以及升温速率等多种因素对于产物孔结构的影响。所得材料用于电化学氧还原催化测试,表现出优异的催化性能。Fe-N/C-900材料的催化反应初始电位为0.93V（vs.RHE）并且以4e-转移方式进行。同时,催化材料表现出远高于商业Pt/C催化剂的稳定性与耐毒性。第五章:将上述简单的合成方法和制孔概念运用到生物质原料的领域,以棉花为碳前体发展了一种保持大孔碳骨架的方法,同时灵活控制三维多级孔结构向洋葱形碳包覆钴纳米粒子的核-壳结构转变。本章分为两节:第一节中,发现棉花气凝胶可在低温碳化时转化为具有大孔骨架的碳材料,但在进一步高温碳化时骨架不稳定发生坍塌。由此,选择可自聚合的液体反应物戊二醛或苯胺在气凝胶大孔内外表面聚合形成稳定的同型大孔外壳,实现了高温碳化条件下的大孔骨架保持,同时通过活化作用引入微孔,最终得到三维多级孔碳材料。优化后的材料用于电化学研究,其导电性、传质性能和电容性能明显改善。第二节中,为了提高生物质原料的利用率,将氯化钴引入上述反应体系中,实现了产物多级孔结构转变为洋葱形碳外壳包覆钴纳米粒子的核壳结构。钴纳米粒子的加入具有催化碳层结构高度石墨化和引入催化活性位点的双重作用。将产物作为氧还原电催化剂,材料表现出与商业Pt/C催化剂相当的催化活性以及更高的耐毒性和稳定性。第六章:本章概括了整篇论文的工作内容和结论,并提出需要改进的部分和下一步研究方向。