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近年来,由于能源短缺和环境污染等问题,迫使人们寻找可替代的更加清洁的能源。天然气是一种绿色环保、经济实惠、安全可靠的优质能源。甲烷作为天然气的主要成分,其温室效应大约是CO2的25倍,催化燃烧技术可使甲烷在较低的温度下实现完全转化,避免了环境污染。因此制备一种高效的甲烷催化燃烧催化剂尤为重要。甲烷催化燃烧常用的催化剂主要有贵金属和过渡金属氧化物。贵金属催化剂虽然拥有良好的催化活性,但由于成本高、资源有限、高温易烧结限制了其应用。而过渡金属氧化物,尤其是具有尖晶石结构的Co3O4价格低廉、资源丰富和较高的热稳定性引起了人们的广泛关注。本文以Co3O4为研究对象,考察了制备过程中pH值、分散剂和CeO2掺杂量对甲烷催化燃烧性能的影响,并运用XRD、SEM、TEM、XPS、Raman、H2-TPR等方法对催化剂进行了系统表征。主要内容如下:1、采用沉淀法通过改变制备过程中滴定终点的pH值制备了一系列Co3O4催化剂,结果发现,随着pH的增加,甲烷催化燃烧性能先升高后降低。尽管Co3O4-9.0催化剂的比表面积最小、晶粒尺寸最大,但具有较好的甲烷催化燃烧活性。XPS和Raman结果表明Co3O4-9.0催化剂表面ATetrahedral/AOctahedral和Oads/Olatt较高。因此可推断,四面体占位的Co2+离子浓度和表面氧物种浓度越高,甲烷催化燃烧性能越好。此外,该催化剂具有优越的稳定性,连续运行60 h甲烷转化率基本不变。2、以沉淀法制备Co3O4时在其中加入不同分散剂(如:十六烷基三甲基溴化铵、乙酸钠、聚乙二醇),以期提高催化剂的比表面积,进而提高甲烷催化燃烧的性能。然而,通过甲烷催化燃烧性能测试发现这些分散剂的加入对催化剂的比表面积及催化性能没有明显改进。3、采用共沉淀法制备CeO2(x)-Co3O4催化剂,考察了CeO2含量对甲烷催化燃烧性能的影响,发现随着CeO2含量的增加,甲烷催化燃烧性能先升高后降低。其中CeO2含量为10%(x=10)时,催化性能最好。XRD结果表明Ce进入Co3O4的晶胞形成了固溶体,且CeO2的引入能够有效抑制晶粒生长。甲烷催化燃烧性能与表征结果进一步证明催化剂表面Co2+离子和活性氧物种浓度在甲烷催化燃烧中起着关键作用。