钴镍基化合物/氮掺杂石墨烯催化剂的制备及其在锌空电池中的应用

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氧电极是锌空电池的最重要部分,其对锌空电池性能的好坏起决定性的作用,因此,寻找具有高效的、稳定的且资源丰富的非贵金属氧电极催化剂成为研究的热点。在这些非贵金属催化剂中,过渡金属-碳基复合材料具有各组分自身的长处,可以通过取长补短的策略来获得具有良好发展前景的氧电极材料。因此,本论文以过渡金属钴镍基化合物复合氮掺杂石墨烯为基础,采用水热反应的制备方法来设计和优化复合氧电极催化剂的结构和形貌,从而使催化剂拥有大的活性比表面积和高的导电性,暴露更多的活性位点和加快电荷转移速率,进而有利于提升催化剂的氧还原(ORR)和氧析出(OER)催化活性。同时,将催化剂应用于锌空电池的氧电极表现出优异的电化学性能和良好的稳定性。具体工作内容如下:(1)采用简单的两步水热合成法成功制备了Co(OH)2-NiCo2O4纳米片复合氮掺杂石墨烯的复合材料(Co(OH)2-NiCo2O4/N-rGO)。实验结果表明:Co(OH)2-NiCo2O4/N-rGO催化剂在碱性介质中表现出高效的氧还原(ORR)和氧析出(OER)催化活性,以及在中性介质中表现出良好的氧还原(ORR)性能。同时,Co(OH)2-NiCo2O4/N-rGO作为锌空电池的氧电极,其表现出优异的电化学性能和良好的稳定性。这都是得益于Co(OH)2-NiCo2O4和N-rGO为二维纳米片的结构,可以提供大的活性比表面积,暴露更多的活性位点。此外,由于N-rGO的高导电性,以及Co(OH)2-NiCo2O4和N-rGO之间强耦合的促进作用,加快了电化学反应过程的电子传输速率。(2)采用简单的一步水热法成功合成了异质Co3O4-NiCo2O4混合纳米颗粒负载在氮掺杂石墨烯上的复合材料(Co3O4-NiCo2O4/N-rGO)。实验结果表明:Co3O4-NiCo2O4/N-rGO在碱性介质中表现出优异的氧还原(ORR)和氧析出(OER)性能。与此同时,将其设计成锌空电池的氧电极,具有较好的电化学性能和良好的稳定性。这都是归因于N-rGO使Co3O4-NiCo2O4纳米粒子均匀分散而具有大的活性比表面积,暴露丰富的活性位点。此外,N-rGO的高导电性和Co3O4-NiCo2O4异质结结构的存在,以及Co3O4-NiCo2O4和N-rGO两者之间的协同效应,加快了电化学过程中电荷转移和电子传输的速率。
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