【摘 要】
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在中国约有2000万公顷耕地土壤被镉污染,给生态系统和人类健康带来威胁。纳米零价铁（nZVI）因其优异的吸附性能和反应活性,对土壤中的重金属如As、Cr、Pb等具有良好的钝化效果,但对镉的修复效果不佳且稳定性较差。而将nZVI进行硫化改性（硫化纳米零价铁）,显著提高了其对水体中的镉的去除容量和稳定性,但利用硫化纳米零价铁（S-nZVI）对镉污染土壤的修复尚未见报道。本文首次将S-nZVI应用于土壤
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在中国约有2000万公顷耕地土壤被镉污染,给生态系统和人类健康带来威胁。纳米零价铁（nZVI）因其优异的吸附性能和反应活性,对土壤中的重金属如As、Cr、Pb等具有良好的钝化效果,但对镉的修复效果不佳且稳定性较差。而将nZVI进行硫化改性（硫化纳米零价铁）,显著提高了其对水体中的镉的去除容量和稳定性,但利用硫化纳米零价铁（S-nZVI）对镉污染土壤的修复尚未见报道。本文首次将S-nZVI应用于土壤中镉的修复。研究在水分含量、S-nZVI投加量、土壤初始p H等条件,S-nZVI对土壤中镉的赋存形态分布的影响;运用光谱学手段对土壤中磁性物质其进行表征分析,探究S-nZVI修复镉污染土壤的机理及其在土壤中的氧化过程;进一步结合污泥生物炭（BC）,研究不同质量比的BC和S-nZVI组合修复剂对土壤镉的修复效果及其赋存形态的变化。具体研究结果如下:（1）土壤环境对S-nZVI修复镉污染土壤的影响及镉赋存形态变化:初始土壤中镉的可交换态含量为84-95%,在为期30天的土壤修复实验过程中,土壤水分含量为50%时,S-nZVI极大降低镉的生物有效性,其可交换态含量为0.1-1%,而在同条件下利用nZVI修复后,镉的主要赋存形态仍为可交换态镉（76-88%）;在不同S-nZVI投加量下(1、5、10 g kg-1),5 g kg-1S-nZVI为最佳投加量,能够减少97.6%以上的可交换态镉并将他们转换为相对稳定的铁锰氧化物结合态镉组分（56-82%）;土壤初始p H（5.3、6.0、7.5）对S-nZVI镉的修复基本没有影响,都可将大部分易迁移的镉固定在铁锰氧化物结合态组分（72-92%）,说明S-nZVI可以有效降低镉的生物有效性。（2）S-nZVI修复镉污染土壤的机理:SEM结果显示反应后Cd均匀分布在整个颗粒上,且与Fe、S、O三种元素在空间分布上密切相关;XRD和Raman分析表明在修复过程中产生了Cd O和Cd S,而Fe3O4、α-Fe OOH和γ-Fe OOH一直伴随反应生成,在30 d后铁氧化物种类最丰富（α-Fe2O3、γ-Fe2O3、Fe3O4、α-Fe OOH和γ-Fe OOH）,其中Cd S的生成是由于土壤中的Cd与S-nZVI表面的Fe S发生置换反应或与HS-反应,而Cd O的存在可能与铁氧化物和S-nZVI有关,同时铁氧化物的生成可协同吸附镉。（3）S-nZVI和污泥生物炭（BC）混合的组合修复剂对土壤镉的修复影响:生物炭性质稳定,而低剂量S-nZVI在短期内修复效率高,两者共同使用有利于修复的长期稳定性。单独施加20 g kg-1BC或低剂量的S-nZVI(1 g kg-1)在15 d后可交换态镉的含量明显上升,而BC加S-nZVI混合施加（质量比为20:1）,修复30 d后可交换态镉的占比为9%低于单独20 g kg-1BC处理（16%）和1 g kg-1S-nZVI处理组（53%）,且反应后引起的土壤p H值的变化较小。BC和低剂量S-nZVI组合使用提升了修复的长期稳定性,有效减缓了可交换态Cd含量的增加。
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