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本文采用溶胶-凝胶法制备了掺杂不同量Fe3+的TiO2纳米材料,以有机染料罗丹明B为目标降解物,研究了Fe3+对其光催化降解效率的影响。结果表明掺杂一定量的Fe3+离子之后催化剂的活性有了一定程度的提高。由于在XRD和Raman光谱中未发现有新相的生成,因此,掺杂所引起的降解率的变化主要是由于Fe3+渗入TiO2晶格所引起的,从共聚焦拉曼图中可以看出Fe3+经过焙烧渗入到二氧化钛的晶格引起了晶格常数的变化。少量的掺杂由于有效地分离了电子和空穴,增加了催化活性,而当掺杂量增大后,由于Fe3+既可以成为电子又可以成为空穴的捕获点,会成为复合中心,而且电子或空穴由体相向表相的迁移由于Fe3+掺杂量的增加会遇到了更多的捕获点,增大了复合几率,进而降低了催化活性,因此Fe3+有一个最佳掺杂浓度。通过与水热法制备的掺杂Fe3+的TiO2催化活性进行对比,发现由于水热法制备的纳米晶的粒径更小,比表面积更大,因而催化活性更高。 采用溶胶-凝胶法制备了Ag-TiO2催化剂,Ag+高温焙烧中会渗入晶格,而由于Ag+的费米能级低于Ti3+导带,而Ti3+的导带低于Ti4+的导带,容易被Ag+氧化成Ti4+,因而有部分Ag以晶格银的形式存在于TiO2晶格中。同时由于高温焙烧分解和还原性气氛的存在可以生成单质Ag沉积在TiO2表面,单质Ag和晶格Ag的同时存在导致不同条件下制备的Ag-TiO2催化活性有明显的差别。我们制备了不同浓度的Ag-TiO2催化剂,发现高浓度的Ag(Ag/TI atom=3%,5%)有利于提高TiO2的催化活性,其对罗丹明B的降解效率明显高于纯TiO2。从XRD看出焙烧后有单质银的存在,通过XPS,Raman看出有晶格银的存在。 为了解决TiO2的负载问题,对分子筛,玻璃珠,硅胶等载体负载TiO2 中文摘要 一 进行了研究,发现硅胶负载后,TIOZ的催化效率与粉体相比有很大程度 的提高。负载TIOZ后,硅胶的比表面积并没有因表面覆盖有TIOZ薄膜而 明显降低,多孔的TIOZ薄膜利用了硅胶的孔道增加了对染料的吸附,提 高了催化效率。此外XPS、FT二R的研究证明了Ti-OS键存在,这种键 的存在有利于电子由TIOZ向SIOZ的转移,减少了电子和空穴的复合。 以罗丹明B为目标降解物研究了光催化反应的影响因素:催化剂用 量、溶液酸度、溶液起始浓度、反应温度、光源,确定了适宜的催化反 应条件。采用 ESI-MS和 UV-VIS对于罗丹明 B反应机理进行了初步的 研究,推断了降解产物,确定了在粉体TIOZ催化剂表面则主要以发生环 结构裂解为主的降解反应,而在负载型TIOZ催化剂表面罗丹明B在发生 降解反应的同时发生了明显的脱乙基反应,通过ESI-MS监测到了脱乙 基反应的产物。