【摘 要】
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金属有机框架材料（metal-organic frameworks,MOFs）是一种比表面积大、结构易于调控、电子结构特殊的材料。由于锆基MOF相对更为稳定,具有较大的应用前景,近年来在光催化领域的研究中得到广泛的关注。本课题以盐酸四环素（TC）与Cr（Ⅵ）作为废水中抗生素和重金属离子污染物模型,通过水热法和常温沉积-沉淀法制备了两种基于Zr-MOF的光催化剂——由Ui O-66和Ag/Ag Cl
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.21277106）对；
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金属有机框架材料（metal-organic frameworks,MOFs）是一种比表面积大、结构易于调控、电子结构特殊的材料。由于锆基MOF相对更为稳定,具有较大的应用前景,近年来在光催化领域的研究中得到广泛的关注。本课题以盐酸四环素（TC）与Cr（Ⅵ）作为废水中抗生素和重金属离子污染物模型,通过水热法和常温沉积-沉淀法制备了两种基于Zr-MOF的光催化剂——由Ui O-66和Ag/Ag Cl负载于棉纤维（CF）的柔性复合材料CF/Ui O-66/Ag/Ag Cl（CUAA）以及由NH2-Ui O-66、BiOBr和Ag I构建的三元复合物NH2-Ui O-66/BiOBr/Ag I（NUBA）。对两种复合材料在可见光下催化降解水中模型污染物的性能及机理进行了探究。主要内容包括:（1）通过水热法、常温沉积-沉淀法在棉布上先后负载Ui O-66和Ag/Ag Cl,制得了CUAA柔性光催化剂。所制备的光催化剂通过XRD、SEM、XPS、DRS、ESR等手段进行了分析表征。通过氙灯模拟可见光源,以10 ppm TC和5 ppm K2Cr2O7作为模型污染物对CUAA进行了光催化去除的性能测试。首先对CUAA光催化降解TC进行了一系列研究。光照60 min后,CUAA可以除去92%的TC,该反应过程符合准一级动力学模型。在p H值为2.7-10.5时,CUAA均能对TC保持较好的可见光降解效果,降解率为87%-92%。通过自由基捕获实验证明,CUAA降解TC时的主要活性物种为·O2-和光生空穴（h+）。CUAA光催化还原Cr（Ⅵ）的实验表明,在p H=2.5的条件下,CUAA在可见光下照射60 min后可以去除90%的Cr（Ⅵ）。当TC与Cr（Ⅵ）共存时,CUAA仍具有较好的光催化性能,可以同时去除87%的TC与99%的Cr（Ⅵ）。最后通过一系列表征分析,提出了CUAA的光催化机理为以Ag纳米粒子为光敏剂的异质结光催化机理。这一工作充分利用了Ag的表面等离子体共振效应（SPR）提高了对可见光的吸收,且利用Ui O-66与Ag/Ag Cl构建了异质结,并将其负载于棉布上,有利于增强光催化活性且提高光催化剂的循环使用性能。（2）利用水热法和常温沉积-沉淀法等制备了由NH2-Ui O-66、BiOBr和Ag I组成的三元复合物NUBA,对NUBA的组成、结构和形貌等方面通过FT-IR、XRD、BET、TEM、SEM、XPS等表征手段进行了测试,并对其光催化性能和光电化学性质进行了研究。所选择的污染物为10 ppm TC与10 ppm Cr（Ⅵ）。在模拟可见光照射下,NUBA对TC降解率为97%。由自由基捕获实验得知,降解TC的主要活性物种为·O2-和h+。NUBA对其他染料如Rh B、X-3B、MB、AOII和抗生素环丙沙星（CIP）也具有较好的去除效果,证明了NUBA具有广泛的使用前景。在p H=2.5时光照30 min,NUBA对Cr（Ⅵ）的可见光催化还原率为97%。在TC与Cr（Ⅵ）的混合溶液中,NUBA表现出对两种污染物的协同增强降解性能。光照10 min时,混合溶液中的Cr（Ⅵ）几乎完全被还原为Cr（III）,而混合溶液中TC的降解效果与单一TC溶液相似。机理研究表明,通过构建NUBA复合物,提高了催化剂的比表面积,有利于与反应底物的充分接触。同时其独特的电子结构也有利于构建双Z型异质结,提高了光生电荷的分离转移效率,使NUBA具备更强的氧化还原能力,从而有效地促进TC的氧化降解和Cr（Ⅵ）的还原。
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