【摘 要】
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超级电容器（SCs,Supercapacitors）被公认为是高效绿色的储能器件。锰氧化物材料是一种理想的SCs电极材料,具有较高的理论比容量。但是,由于其本身的低电导率,表层及亚表层储能,锰氧化物在实际应用中难以达到其理论电容值。此外,John-Teller效应会导致Mn2+的溶解和不可逆副反应,严重降低了锰氧化物的稳定性。因此,如何激活电极材料的体相储能,提升其电导率以及循环稳定性是锰氧化物应
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超级电容器（SCs,Supercapacitors）被公认为是高效绿色的储能器件。锰氧化物材料是一种理想的SCs电极材料,具有较高的理论比容量。但是,由于其本身的低电导率,表层及亚表层储能,锰氧化物在实际应用中难以达到其理论电容值。此外,John-Teller效应会导致Mn2+的溶解和不可逆副反应,严重降低了锰氧化物的稳定性。因此,如何激活电极材料的体相储能,提升其电导率以及循环稳定性是锰氧化物应用于SCs主要挑战。本论文利用晶格畸变以及构建空间电场等手段,调控锰氧化物材料内部的电子结构,进而提高其电化学电容性能。综合运用多种原位电化学技术,结合理论计算等手段,深入阐明锰氧化物电极材料的储能过程和机制。具体工作如下:（1）通过简单的硫化/脱硫处理,成功地合成了具有c轴拉伸晶格畸变的Mn3O4（Ov-Mn3O4）电极材料。合成Ov-Mn3O4表现出高的Na+存储容量和循环能力。机理研究表明,Ov-Mn3O4具有离域电子构型,能够显著加速电子转移。DFT计算发现,c轴拉伸晶格畸变可以有效的拓宽离子转移通道,并显著降低离子扩散能垒,促进Na+传输动力学。此外,c轴拉伸晶格畸变也抑制了Jahn-Teller效应,延长了Mn3O4的循环寿命。基于Ov-Mn3O4阴极制备的非对称超级电容器在1000 Wh kg-1的功率密度下,能量密度为52.5 Wh kg-1。（2）通过化学沉淀和煅烧的方法,制备了具有缓变结结构的锰氧化物电极材料（MnO/Mn3O4）。机理研究表明,MnO/Mn3O4的缓变结具有弯曲的能带结构,有利于电荷传输。同时,弯曲的能带结构扩展了的空间电场,促进Na+传输动力学。MnO/Mn3O4电极材料在1 Ag-1时的Na+存储容量为330 F g-1,在20 Ag-1时的存储容量为230 Fg-1。以MnO/Mn3O4为阴极材料,组装的非对称电容（ASCs,MnO/Mn3O4//AC）,在功率密度1000 W kg-1,最大能量密度为50 Wh kg-1。综上所述,本论文利用晶格畸变和空间电场策略,实现对锰氧化物电极材料的电子结构的调控。通过考察所制备的锰氧化物材料的电化学性能,结合理论计算,揭示了其电子结构和电荷存储的关系,阐明了锰氧化物电极材料的储能机制。本工作得到的结果和结论,有望扩展并应用到其他金属氧化物基新能源电极材料的研究中。
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