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天然纤维素是一种取之不尽、用之不竭的可降解高分子材料。纤维素中丰富的氢键网络结构赋予其高的轴向刚度,使其在高强度复合材料的制备中有很好的应用前景。然而,纤维素与聚合物基体间差的相容性,限制了纤维素在复合材料中的增强效果。近年来,由单一组分制成的全纤维素复合材料（All-Cellulose Composites,ACCs）和全纤维素纳米复合材料（All-Cellulose Nanocomposites,ACNCs）更是引起越来越多人的关注。但纤维素不能被熔融加工,通常需用溶剂对其溶解后浇注成型。目前,文献报道用来制备ACCs/ACNCs的溶剂溶解过程繁杂、溶解速率缓慢、溶解能力有限、溶解条件严格,这些缺点限制了ACCs/ACNCs的实际工业生产。然而,本课题组前期开发的四丁基氢氧化铵/二甲基亚砜（Tetra-Butylammonium Hydroxide/Dimethyl Sulfoxide,TBAH/DMSO）水溶液的新溶剂可以显著提高纤维素的溶解速度和效率。其次,ACCs/ACNCs的力学性能受到多因素的影响,在制得性能优异的ACCs/ACNCs前,有必要对再生纤维素薄膜的成型工艺进行优化。此外,纳米纤维素具有许多优异的特征和性能,故以纳米纤维素为填料制备ACNCs具有重要的研究意义。因此,本论文以TBAH/DMSO水溶液为溶剂,天然纤维素为原料,优化再生纤维素薄膜的成型工艺,以制得良好力学性能的ACCs/ACNCs为目的,开展了以下相关研究工作:（1）分别将水稻秸秆纤维素、棉浆、竹浆、木浆溶解在TBAH/DMSO水溶液中,采用浇注法制备了再生纤维素薄膜,探索了不同天然纤维素原料对再生纤维素薄膜力学性能的影响。通过对不同纤维素原料中各组分含量的测定和深入表征分析发现,薄膜的结晶度主要受到纤维素原料组分和成型工艺的影响,与纤维素原料的结晶度无关,且天然纤维素中较高的半纤维素、木质素和灰分含量,会降低薄膜的结晶度。最终制得的再生纤维素薄膜的机械性能受原料的聚合度和α-纤维素含量,薄膜的结晶度等多因素共同影响。实验发现,以棉浆纤维素为原料制备的再生纤维素薄膜有最好的机械性能,其平均抗拉强度为137.05 MPa。（2）通过将棉浆纤维素/TBAH/DMSO溶液用浇注法制备了再生纤维素薄膜,研究了凝胶化时间对再生纤维素薄膜结构与力学性能的影响。力学性能测试得到,凝胶化时间为3 h时的再生纤维素薄膜具有最佳的力学性能（137.13 MPa）。流变测试和XRD、FTIR研究表明,在凝胶化过程中,预形成纤维素IVII晶型物理交联的凝胶网络结构,然后在蒸馏水中再生一层纤维素II。最终不经过凝胶化过程制得的纤维素薄膜呈纤维素II晶型,而凝胶化过程后制得由纤维素II和纤维素IVII晶型共存的再生纤维素薄膜。进一步根据SEM、SAXS表征分析发现,纤维素溶液直接在蒸馏水中再生时,快速的再生过程,使制得的薄膜中存在无法除去的缺陷,这些缺陷降低了薄膜的力学性能。而经过凝胶化过程后,温和的再生过程,得到均匀密实、少缺陷、高机械性能的纤维素膜。但较长的凝胶化时间,过度生成纤维素IVII,不能构建健壮和稳定网络结构的纤维素II,使制得的再生纤维素薄膜的力学性能又降低。（3）通过调控纤维素的多层次结构,制备了原位自增强的ACCs,研究了棉浆纤维素在TBAH/DMSO水溶液中的溶解时间对ACCs结构与力学性能的影响。力学性能测试结果表明,随着溶解时间的增加,ACCs的拉伸强度先增大后减小,且5 wt%棉浆纤维素在室温溶解20 min时制得的ACCs具有最佳拉伸强度（166.89 MPa）。进一步用XRD、SEM表征分析发现,制得的ACCs由纤维素I、纤维素II和纤维素IVII组成,随着溶解时间的延长,纤维素I逐渐减少,纤维素II和纤维素IVII逐渐增多。增加溶解时间,更多的纤维素被溶解再生形成基体,未溶解的增强纤维素与基体间的界面结合作用增强,复合薄膜的抗拉强度增大;但较长的溶解时间,薄膜中起增强作用的未溶解的纤维素I减少,增强效果减弱,使制得的复合薄膜的拉伸强度又降低。（4）以棉浆纤维素为原料,通过硫酸水解实验制得了平均直径为20.87±9.5 nm,平均长度为194.61±101.75 nm的纤维素纳米晶（Cellulose Nanocrystals,CNC）。进一步将确定量的CNC/DMSO分散液加入至纤维素溶液中,用浇注法制备了ACNCs,研究了不同CNC含量对ACNCs力学性能的影响。研究发现,当CNC的含量小于10 wt%时,能显著提高ACNCs的力学性能（139.81 MPa增加至199 MPa）;但当CNC的添加量增加至15、20 wt%时,CNC自团聚,发生相分离现象,使制得的ACNCs的抗拉强度降低。