高吸水性聚丙烯酸/氧化石墨烯复合水凝胶的制备及其对染料的吸附研究

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由化工及其它染料应用产业造成的有机染料污染已成为当今亟待解决的全球性问题。吸附法是处理染料废水的最有效的方法之一,但是,传统的吸附材料存在着缺陷。水凝胶拥有良好的溶胀性、生物相容性、无毒性、易回收性、可降解性等,近年来被广泛的开发及应用于环境保护领域。在染料废水处理方面,水凝胶已经有相关研究报道,然而,已报道的水凝胶存在着一些缺点,如:工艺复杂、吸附能力弱、重复使用困难等,这些缺点极大地限制了它在染料污水处理方面的应用。本论文针对传统的染料吸附用聚丙烯酸基水凝胶存在的吸附容量低、力学性能差和难于重复利用的不足,以氧化石墨烯(GO)增强聚丙烯酸形成复合水凝胶,利用氧化石墨烯的优异力学性能和超强吸附能力有效地改善聚丙烯酸水凝胶力学性能差的弱点,同时赋予复合水凝胶超强吸湿能力和染料吸附能力。同时,用改性的纳米二氧化钛(TiO2)与GO、丙烯酸形成复合水凝胶,利用水凝胶的三维网络结构固定TiO2,解决TiO2难以回收的问题,并借助GO增强TiO2光降解染料的能力。本论文的主要研究内容如下:(1)以改进的Hummers法,通过浓硫酸——高锰酸钾氧化体系对石墨进行插层氧化,再超声剥离制备氧化石墨烯。然后,物理改性氧化石墨烯——将两亲性嵌段共聚物Pluronic F127(PF)加入氧化石墨烯溶液中,通过疏水作用附着在氧化石墨烯表面,从而改善氧化石墨烯在各种环境中的稳定性和分散性为制备均一性水凝胶奠定基础。(2)在室温下,将改性氧化石墨烯和丙烯酸溶液混合,以过硫酸钾引发,原位聚合形成氧化石墨烯/聚丙烯酸的复合水凝胶。对复合水凝胶作扫描电镜(SEM)测试,复合水凝胶的网孔更大有利于对水和染料的吸附,也表明氧化石墨烯和聚丙烯酸很好的复合。然后,对复合水凝胶作力学拉伸测试和压缩测试,测试结果表明氧化石墨烯的加入改善了聚丙烯酸水凝胶的力学性能,使复合水凝胶更有利于在复杂环境应用。再者,测试了复合水凝胶的溶胀性能,结果表明复合水凝胶的具有超吸湿能力(最大溶胀比可达490 g/g,而聚丙烯酸水凝胶仅为68 g/g)。最后,对水凝胶进行了染料吸附测试,结果表明复合水凝胶具有选择性吸附阳离子染料的能力,复合水凝胶对亚甲基蓝的平衡吸附量高达1600 mg/g(而纯聚丙烯酸水凝胶为770 mg/g)。对复合水凝胶进行了染料吸附——解吸附的重复性实验,结果表明复合水凝胶具有重复使用的能力。同时,分别探究了不同GO含量和PF含量对复合水凝胶的影响。(3)通过酰-酯反应在PF两端接上丙烯酸酯基合成PFDA,用PFDA替代PF物理改性氧化石墨烯,用改性后的氧化石墨烯与聚丙烯酸复合形成水凝胶。通过力学拉伸和压缩测试、溶胀测试、染料吸附测试、染料吸附——解吸附测试来探究PFDA对复合水凝胶的性能影响。(4)用硅烷偶联剂KH-570将纳米TiO2改性,将改性后的TiO2与氧化石墨烯、聚丙烯酸复合形成复合水凝胶。用复合水凝胶进行染料吸附及光降解(在紫外灯照射下)实验,并探究改性TiO2的含量对复合水凝胶降解染料的影响。
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