两类拓扑结构动力学过程的超快光谱研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xczsb
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在传统的凝聚态物理框架里,对称性是刻画物质的相以及相变的核心物理特性。但是上世纪70和80年代,基于对称性破缺的相变理论大厦迎来了两朵无法解释的乌云:自旋涡旋的BKT相变(Berekinskii-Kosterlitz-Thouless相变),以及量子霍尔效应。这两朵乌云带来的雷暴滋养了物理学的土壤,孕育出了21世纪的凝聚态领域迄今成果最丰硕的领域之一——拓扑物理学。在本文中,我们研究的两类拓扑结构就是上世纪那两朵乌云的延续,这两类拓扑结构分别是铁电体中的极化涡旋和具有三维量子自旋霍尔效应的拓扑绝缘体。拓扑绝缘体的拓扑特性起源于晶体中电子布洛赫波函数的几何相位,布洛赫理论一般认为体系的哈密顿量是厄米的。非厄米哈密顿量可以破坏拓扑体系传统的体-边对应关系,产生强烈的非厄米趋肤效应。拓扑材料的准粒子有限寿命弛豫过程可以用非厄米哈密顿量描述,其非厄米特性与准粒子寿命负相关。准粒子和其他自由度的耦合强度、耦合方式不同,体系的非厄米拓扑特性也不尽相同,准粒子的这些行为都可以用超快光谱表证。在铁电超晶格中的极化拓扑结构中,超快激光产生的激发态准粒子也会引起新奇的物理现象。激发态准粒子会在超晶格介电层中形成等效电场,改变体系的静电能;超快脉冲光还会在超晶格中产生瞬态应力,改变体系的弹性能。以极化为序参量的含时金兹堡-朗道方程表明体系这两种能量的变化会改变极化的空间分布,产生崭新的极化拓扑结构比如极化涡旋构成的三维超晶体。为了探究这两类拓扑结构中的激发态准粒子的动力学行为,我们对拓扑绝缘体LaBi和具备极化涡旋的PbTiO3/SrTiO3超晶格开展了超快光谱研究,具体研究内容和实验结果如下:我们对拓扑绝缘体LaBi进行从液氦温度到室温的温度依赖超快光谱研究,实验结果表明其准粒子寿命基本不随温度改变。特别地,我们发现作为拓扑绝缘体的LaBi中准粒子寿命非常短,即使在拓扑半金属中也属于出类拔萃,其弛豫过程由两个特征时间分别为0.15 ps和1.5 ps的动力学分量组成。我们认为这两个动力学分量对应的物理图像分别是寿命为0.15 ps的电声耦合以及寿命为1.5ps的声子-声子耦合,超快光谱中观察到的多个短寿命的弛豫过程表明LaBi非常适合用于探究奇异点等非厄米拓扑现象。我们还在LaBi中发现了一支频率为2.8 THz的受激拉曼机制相干态声子,可以作为“探针”观测声子与其他自由度的耦合。我们的工作给出了LaBi中准粒子与声子直接和间接相互作用的物理图像,为进一步探索这些相互作用对于拓扑特性的影响打下了基础。为了探究激发态准粒子对极化拓扑结构的影响,我们用超快光谱、二次谐波与透射电镜等实验技术对PbTiO3/SrTiO3铁电超晶格中极化涡旋进行研究。透射电镜平面样的暗场像和衍射结果,以及同一个样品制备的截面样得到的极化分布均证明了样品中存在具备长程序的极化涡旋。我们选择PbTiO3/SrTiO3超晶格电镜平面样作为光学实验的样品,用微区超快光谱观察到了光激发准粒子和空穴的复合,其寿命约为28.9 ps,且随着泵浦光强度的增加而缓慢减小。PbTiO3/SrTiO3超晶格的二次谐波信号主要来自样品区域中大量存在的面内极化(61/(62铁电畴,其对应的点群为4mm。我们的工作分析了铁电超晶格中光生准粒子的弛豫机制,并指出了PbTiO3/SrTiO3超晶格中二次谐波的主要起源,为建立极化拓扑结构动力学行为的微观物理图像提供了思路。我们初步开展了原位电镜超高时空分辨动力学过程研究,借助CdSe纳米线的荧光信号作为标定信号,用光纤连接光学平台与电镜样品杆,成功地搭建了原位泵浦探测光路,并且得到了CdSe纳米线的原子分辨高角环形暗场像以及皮秒级寿命的荧光俄歇衰减过程,克服了非原位实验中结构-信号无法匹配的问题。在电镜中实现超高时空分辨的原位泵浦-探测光学实验,对于下一步建立原子分辨的实空间结构与飞秒级时间分辨的动力学过程之间的直接对应关系具有重要意义。
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