【摘 要】
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NOx储存还原(NSR)技术是一种稀燃条件下有效的NOx消除技术。对NSR催化剂性能的研究通常集中在250-400°C。但由于汽油直喷式发动机的广泛应用,尾气温度会升高到400℃以上。以往
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NOx储存还原(NSR)技术是一种稀燃条件下有效的NOx消除技术。对NSR催化剂性能的研究通常集中在250-400°C。但由于汽油直喷式发动机的广泛应用,尾气温度会升高到400℃以上。以往对于高温NSR催化剂的研究主要是在无H2O和CO2存在的条件下进行的,而二者在实际应用中,不可避免地会对NSR催化剂的活性产生不利影响。因此,开发在高温下具有较高抗H2O和CO2性能的NSR催化剂具有重要意义。采用共沉淀-浸渍法制备了Pt/Ba/SnxCe1-xO2系列催化剂,测试在250-550℃的NOx消除性能,并与传统Pt/Ba/Al2O3催化剂进行对比。催化剂的NOx消除效率随温度升高呈火山型曲线变化,但达到最佳NOx消除效率的温度不同。催化剂在高温时的NOx消除性能由其NOx储存能力决定,NOx储存能力与催化剂表面高分散的Ba CO3物种有关。Pt/Ba/Sn0.8Ce0.2O2表面有更多高分散Ba CO3,促进了其上NOx储存性能,进而提高NOx消除性能。500℃时,NOx在Pt/Ba/SnxCe1-xO2系列催化剂上主要以两种形式存在:稳定的单齿硝酸盐和不稳定的离子态硝酸盐。Pt/Ba/Sn0.8Ce0.2O2上单齿硝酸盐的吸附位更多,提高了其上硝酸盐的稳定性。探究了H2O和CO2对催化剂NOx消除性能的影响。H2O和CO2都会对催化剂的NOx消除性能产生不利影响,且CO2的影响更大。在有H2O或/和CO2存在时,富Sn催化剂的NOx消除效率高于富Ce催化剂和传统Pt/Ba/Al2O3催化剂。Pt/Ba/Sn0.8Ce0.2O2具有最佳NOx消除性能,在H2O和CO2同时存在时,NOx消除效率仍大于86%。H2O和CO2主要与热稳定性低的自由离子态硝酸盐竞争吸附,抑制了NOx在其上的储存,进而降低了催化剂的NOx消除活性。NOx在Pt/Ba/Sn0.8Ce0.2O2上主要以稳定的单齿硝酸盐形式存在,因此H2O和CO2对其影响更小。
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