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二甲醚来源广泛,能从煤、天然气、煤层气、生物质等多种资源制取。二甲醚具有很高的十六烷值,可用来代替柴油和液化石油气,是解决未来能源和环境问题的重要物质,被誉为21世纪清洁燃料。浆态床一步法合成二甲醚具有工艺流程短,成本低等优点,是提高合成效率、降低生产成本的重要路线。但催化剂的稳定性差是制约其大规模工业化应用的主要障碍,虽然国内外很多学者针对该问题做了大量研究,但仍未从根本上解决催化剂失活问题。本课题组针对浆态床催化剂使用特性提出了浆态床催化剂完全液相制备工艺,其提出是基于自然界一切物质的形成和成长都是在与环境的相互适应的过程中完成的这一理念。课题组将这一方法用于制备Cu-Zn-Al、Cu-Zr、Cu-Zn-Al-Zr催化剂,结果在模拟浆态床反应中表现出优异的催化性能和稳定性。在此基础上,课题组又将Si组分引入催化剂体系,制备了Cu-Zn-Si-Al浆状催化剂,虽然进一步提高了催化剂的活性和二甲醚选择性,但却有失活现象存在。前期对完全液相法制备的Cu-Zn-Si-Al浆状催化剂失活原因的探讨认为,Cu和Si相互作用较弱,Cu组分的流失是该催化剂失活的主要原因。本文在上述研究基础上,从催化剂制备工艺上进行改进,并通过XRD、NH3-TPD-MS、H2-TPR、XPS、和元素分析等分析测试手段对所制催化剂进行了分析表征,希望解决此类催化剂失活问题。研究结果表明:以分步沉淀法制备催化剂前驱体与溶胶凝胶法制备得到的催化剂相比催化活性更高,但稳定性没有得到提高;不同热处理方式对于催化剂结构性能有较大影响;经过液相热处理后得到的催化剂比焙烧法制得的催化剂中更多的Cu物种被还原,且催化剂中弱酸位数量显著增多,甲醇脱水生成二甲醚能力增强。随着硅铝比增加,催化剂还原温度降低,Si/A1=1时催化剂弱酸位最多,催化性能最好。硅源的不同对于Cu-Zn-Si-Al催化剂的性能影响较大。以TEOS为硅源制备的催化剂由于其弱酸位较多,活性组分分散性较好,具有较高的催化活性。以硅溶胶制备的催化剂具有更多的可还原物种,稳定性较好,但活性相对较低。本文Cu-Zn-Si-Al催化剂失活不是由于Cu流失,可能是由于催化剂反应过程中微观结构变化导致。Mn助剂的添加未起到提高催化剂性能的效果。