分子基磁性材料在高密度磁性存储器与磁薄膜等领域的高端应用对其提出了新的要求,希望所用的磁性材料的磁学性能随意控制,即具有磁学性质开关效应。本论文以有机配体异丙醇胺、1,3-二氨基-2-丙醇和三羟甲基氨基甲烷为原料和不同的金属盐反应,合成了十二例配合物,其中包括一例有两种晶态的线型三核钴簇、六例3d-4f簇合物和四例3d-4f配位聚合物。用红外光谱、元素分析、XRD射线粉末衍射、X-射线单晶衍射仪等手段对他们进行了表征,并系统地研究了它们的结构和磁学性质。全文主要工作如下:1.以异丙醇胺为配体与Co（ClO4）2·6H2O反应得到一例有三种晶态（1a、1b、1c）的线型三核Co（Ⅲ）-Co（Ⅱ）-Co（Ⅲ）簇合物（1）,其三核骨架结构由一个居中的Co（Ⅱ）离子和两个Co（Ⅲ）离子被六个异丙醇胺配体桥连而成。晶态1a与1b的颜色与形貌相似,均为深紫红色八面体;晶态1c为紫色六边形晶体。但晶态1a与1b分别结晶于立方晶系Pa-3和三方R-3空间群,而晶态1c却与晶态1b有着相同的空间群,且晶胞参数几乎一致。晶态1a与1b之间可以通过加热或者冷却实现单晶到单晶的固态可逆转变:1a通过在423 K的条件下加热得到晶态1b,晶态1b在163 K条件下冷冻2天后得到晶态1a。该物质不同空间群的晶态表现出不同的磁学性质,并且,晶态1b具有慢驰豫行为。总之,我们通过加热与冷却的方法实现了两种不同晶态之间的相互转变,从而实现物质磁学性质开关控制。2.用1,3-二氨基-2-丙醇做配体,与Cu（OAc）2·H2O和Ln（NO3）3·5H2O反应,合成了五例[Cu3Ln]簇合物（Ln=Y,2;Gd,3;Tb,4;Dy,5;Er,6）。其中Ln（Ⅲ）采用九配位的单帽四方反棱柱配位几何构型,三个Cu（Ⅱ）离子分别采用畸变的八面体和四方锥配位模式。三个Cu（Ⅱ）离子被来自于三个1,3-二氨基-2-丙醇配体的三个氧原子桥连构成一个平面三角形[Cu3（bdap）3]3+单元,该单元经由NO3与一个Ln（Ⅲ）离子相连形成一个蝴蝶形Cu3Ln骨架。我们以[Cu3Dy]为例进行了结构转变研究,结果表明,[Cu3Dy]四核簇合物在加热条件下直接进行单晶到单晶的固态转变,形成[Cu6Dy2]八核簇合物（7）。单晶测试结果表明,[Cu6Dy2]是由[Cu3Dy]失去端式配位水分子二聚后的产物。我们研究了配合物2-7的磁学性质。实验结果发现配合物5和7都表现出场诱导的慢弛豫行为,其余均不表现出慢弛豫行为。结构由配合物5转变到配合物7,磁学性质由配合物5的双慢弛豫行为转变成为配合物7的单慢驰豫行为。3.以三羟甲基氨基甲烷为配体,与Cu（OAc）2·H2O和Ln（NO3）3-5H2O反应合成了四例以五核簇[Cu3Ln2]（Ln=Gd,8;Tb,9;Dy,10;Er,11）为次级构筑单元的二维配位聚合物。所有的Cu（Ⅱ）都是畸变的八面体配位构型,并都发生了明显的Jahn-Teller畸变。Ln（Ⅲ）离子采用的是九配位的单帽四方反棱柱配位构型。三个Cu（Ⅱ）离子与两个Ln（Ⅲ）被两个Htris2-配体、两个H2tris-配体和两个NO3-配体桥连,形成一个共顶点缺陷双立方烷单元,该单元之间进一步被NO3-配体桥连形成一维甚至二维结构配位聚合物。我们以配合物9和10为例进行了结构与磁学性质可逆转变研究。当在373 K的条件下加热1 h后,发现它们游离的结晶溶剂乙醇分子失去后,配合物骨架并没有坍塌,当将其放在无水乙醇中浸泡后,发现乙醇分子重新进入晶格中。其实验结果表明在没有失去游离客体乙醇分子的时候,都表现出慢弛豫行为。然而,当把客体乙醇分子除去之后,配合物10几乎不表现出慢弛豫行为,配合物9则完全不表现出慢弛豫行为。这表明我们在研究中成功地利用客体分子的得失实现了磁学性质开关效应。