【摘 要】
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近年来,随着电动汽车和大规模储能设备的不断发展,对储能设备的能量密度的要求越来越高,因此需要开发新一代的、具有高能量密度、循环寿命长的储能系统。锂（Li）金属具有的超高理论容量(3861m Ah g-1),在所有电极材料中具有最低的氧化还原电位（-3.14V）,同时,它密度低(ρ=0.534 g cm-3),是作为锂电池的优良的负极材料。然而,由于锂金属的反应活性强,在其表面极易生长出锂枝晶,严重
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近年来,随着电动汽车和大规模储能设备的不断发展,对储能设备的能量密度的要求越来越高,因此需要开发新一代的、具有高能量密度、循环寿命长的储能系统。锂（Li）金属具有的超高理论容量(3861m Ah g-1),在所有电极材料中具有最低的氧化还原电位（-3.14V）,同时,它密度低(ρ=0.534 g cm-3),是作为锂电池的优良的负极材料。然而,由于锂金属的反应活性强,在其表面极易生长出锂枝晶,严重限制了其实际应用。首先,三维框架是存储锂金属的一个优良载体。本文运用简单的常温溶剂法合成了ZIF-8,在800℃的高温下碳化为C-ZIF-8,C-ZIF-8具有多孔结构,能够有效缓解锂金属在充放电过程中的体积变化问题;C-ZIF-8中存在许多Zn原子团簇,这些Zn原子团簇具有良好的亲锂性,能够降低锂金属的成核过电位,有利于锂金属的沉积。随后,我们将合成的ZIF-8应用于修饰隔膜,其多孔结构可以有效的固定阴离子,从而促进锂离子的传输,避免锂离子耗尽后界面附近出现的浓度梯度现象,延长“桑德时间”,是有利于界面稳定性的良好载体。在此基础上,我们设计了一个独特的基于ZIF-8及其碳化物的梯度界面层,并具有亲锂-疏锂和导电-绝缘的梯度设计:顶部的疏锂和电子绝缘ZIF-8层均匀了Li+通量,促进了稳定的SEI层的形成;该ZIF-8界面层与底部亲锂、高电子电导率的C-ZIF-8结合,可有效抑制枝晶生长,引导锂金属自下而上沉积,实现稳定的锂金属的沉积和剥离。该策略被进一步证明在LiCoO2全电池中提供了显著提高的倍率性能和循环稳定性。这种梯度界面层的制作工艺简单、其多功能特性以及广泛适用性使其成为下一代锂金属电池的优良选择。
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