【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种高效的能量转换装置,能够将燃料气体中的化学能通过电化学反应直接转换为电能。对于Ni-YSZ阳极支撑型SOFC,多孔阳极的微观结构特征导致燃料气体在扩散过程中会出现较大的浓差极化现象,从而引发SOFC的电化学性能衰减。已有研究表明,可通过调控阳极厚度与孔隙的方式减小浓差极化,但这也将对SOFC的力学和电化学性能产生影响。影响主要体现在两方面:一、单电池串联形成的电
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种高效的能量转换装置,能够将燃料气体中的化学能通过电化学反应直接转换为电能。对于Ni-YSZ阳极支撑型SOFC,多孔阳极的微观结构特征导致燃料气体在扩散过程中会出现较大的浓差极化现象,从而引发SOFC的电化学性能衰减。已有研究表明,可通过调控阳极厚度与孔隙的方式减小浓差极化,但这也将对SOFC的力学和电化学性能产生影响。影响主要体现在两方面:一、单电池串联形成的电堆需要施加一定的载荷压力以确保电堆组件之间良好的界面接触与密封状态;二、Ni-YSZ阳极使用碳氢燃料会在Ni颗粒表面形成碳沉积,而适量的水蒸气可以消除碳沉积现象。因此,研究SOFC中Ni-YSZ阳极支撑体厚度对其力学和电化学性能的影响,寻求CH4水蒸气重整所需的最优阳极厚度和最佳水碳比,对于优化SOFC单电池的制备工艺和提高其电化学性能具有重要意义。本文以传统Ni-YSZ阳极支撑型SOFC为研究对象,首先研究了阳极支撑体厚度和还原状态等因素对单电池抗弯强度和威布尔模量的影响,确定了引发单电池破裂的裂纹源类型,进一步明晰了裂纹源类型对其抗弯强度、威布尔模量和断裂模式的影响机制;此外,还分析了阳极支撑体厚度对单电池的浓差极化以及CH4水蒸气重整条件的影响,并运用SEM、拉曼光谱等手段对单电池的微观形貌和碳沉积状态进行了表征。本文的主要研究内容与结论如下:（1）阳极支撑体厚度和还原状态对单电池力学性能的影响。采用同轴环施力法研究了单电池还原前后抗弯强度的威布尔模量与其厚度之间的关联性。本文研究了1.1 mm,0.9 mm与0.7 mm三种厚度单电池的力学性能,结果表明:随着样品厚度降低,Ni O-YSZ阳极支撑单电池的威布尔模量逐渐增加,这与阳极内部缺陷数量减少相对应;还原之后Ni-YSZ阳极支撑单电池的威布尔模量均有所提高,塑性Ni相的形成是抑制裂纹扩展的主要原因,其中厚度为0.9 mm的单电池呈现最佳的综合性能,对应的威布尔模量和特征强度分别为12.49和122.9 MPa。样品裂纹源主要源自于阳极支撑体的内部缺陷与Ni颗粒团聚,依此可以通过不同裂纹源的类型与三种断裂模式解释不同厚度单电池力学性能的变化规律。（2）Ni-YSZ阳极厚度对单电池电化学性能的影响。750℃下不同阳极厚度的单电池在H2气氛下进行电化学性能测试,研究结果表明,随单电池厚度的减小,其峰值功率密度增大,当阳极厚度为0.5 mm时,单电池峰值功率密度达到2.073 W/cm~2;同时,阳极浓差极化减小,且浓差极化阻抗值与阳极厚度呈现线性关系。另一方面,在750℃甲烷和水蒸气气氛下,以0.4 A/cm~2电流密度对单电池进行了24 h的长期稳定性测试。在相同水碳比条件下,单电池的碳沉积随阳极厚度减小而减轻;而单电池的碳沉积随着水碳比的降低而更加严重。通过研究发现,当单电池阳极厚度为0.5mm、水碳比为2时,可有效避免Ni-YSZ阳极的碳沉积现象,并实现基于CH4燃料的SOFC长期稳定运行。
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