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钯/铁能够有效处理水中的含氯内分泌干扰物,在环境修复中具有良好的应用前景。但钯/铁颗粒易钝化及团聚,均会降低其反应活性。在钯/铁颗粒体系中投加络合剂防止颗粒表面钝化层形成及通过负载或者稳定化保持钯/铁纳米颗粒的分散性,均能维持其较高的反应活性。本课题一方面使用聚丙烯酸(PAA)、瓜尔豆胶、四氧化三铁对钯/铁纳米颗粒进行稳定化,考察不同稳定剂对钯/铁纳米颗粒的稳定效果及反应活性的影响。研究了初始pH、温度等实验参数对四氧化三铁稳定化钯/铁纳米颗粒催化脱氯2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)的影响,并优化了实验条件。通过透射电镜(TEM)观察颗粒的分散性,利用高效液相色谱(HPLC)测定、分析污染物的脱氯过程。另一方面,在钯/铁颗粒体系中连续滴加乙二胺四乙酸(EDTA)以增强其对2,4-D的催化脱氯,通过电感耦合等离子质谱(ICP-MS)检测反应溶液中钯的浓度变化,结合零价铁体系中EDTA及2,4-D浓度变化,推测其加强机理。考察了不同实验参数对体系还原脱氯能力的影响。主要得到以下结论:(1)稳定剂可以通过不同的作用机理对Pd/Fe纳米颗粒起到分散作用,Fe304稳定化Pd/Fe纳米颗粒的分散性良好。(2)稳定剂可以在一定程度上改变Pd/Fe纳米颗粒对2,4-D的催化脱氯。PAA及瓜尔豆胶对Pd/Fe纳米颗粒催化脱氯能力提高有限,甚至起到抑制作用。Fe304一方面通过磁性对Pd/Fe纳米颗粒起到分散稳定作用,另一方面与Fe0组成原电池,加速体系的H2生成,促进催化加氢,明显增强了体系对,2,4-D的去除。Fe304投加量为0、1.0 g/L、2.0 g/L、4.0 g/L、10.0 g/L时2,4-D去除率分别为47.3%、66.8%、77.1%、93.5%和99.6%。(3)Fe304稳定化Pd/Fe纳米颗粒2,4-D的催化脱氯反应是准一级反应,在20-30℃内其表观活化能Ea为64.00 kJ/mol,指前因子A为4.79×109min-1。2,4-D催化脱氯的中间产物主要是2-氯苯氧乙酸(2-CPA),最终产物是苯氧乙酸(PA)。较大的Fe304投加量、钯化率,较低的pH值都能加快脱氯反应速率。适宜的2,4-D催化脱氯条件为:纳米Fe投加量1 g/L、Fe3O4投加量4 g/L、初始pH值7.8、温度25℃、钯化率0.5%、搅拌速率200 rpm,2,4-D初始浓度20 mg/L,反应210 min,2,4-D去除率可达到93.5%。(4) EDTA的投加可以络合Pd/Fe颗粒体系在催化脱氯过程中生成的Fe2+(以及可能存在的Fe3+),防止或减缓颗粒表面钝化层的形成,加速反应速率,但体系中较高浓度的EDTA会与2,4-D存在竞争吸附,抑制颗粒对2,4-D的吸附与催化脱氯,EDTA的连续滴加可防止溶液中过多游离EDTA的存在,降低其竞争吸附的影响。(5) EDTA连续滴加时,Pd/Fe颗粒体系对2,4-D的催化脱氯反应是准一级反应,EDTA连续滴加可以增强体系对2,4-D的处理容量300%以上。2,4-D催化脱氯的中间产物主要是2-CPA及少量的4-氯苯氧乙酸(4-CPA),最终产物为PA。较高的钯化率,较低的pH值、初始浓度,有利于体系对2,4-D的去除。适宜的2,4-D催化脱氯条件为:EDTA溶液流速20mL/h, EDTA浓度25 mM、初始pH值4.2、钯化率0.05%、温度30℃、搅拌速率200 rpm,反应210 min,20 mg/L的2,4-D可以完全转化为PA。