【摘 要】
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表面增强拉曼散射（SERS）作为一种痕量检测的新技术,在生命、环境、农业、安防等领域有着广泛的应用前景。自Fleischmann等人发现SERS现象以来,得益于贵金属金或银纳米颗粒优异的局域表面等离子体效应,贵金属材料一直是应用最为广泛的SERS基底。同时,半导体材料在SERS实验和理论研究中同样备受关注,作为金属SERS基底的补充或替代,其在可控掺杂、低干扰、可重复性、多功能性等方面具有一定优势
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表面增强拉曼散射（SERS）作为一种痕量检测的新技术,在生命、环境、农业、安防等领域有着广泛的应用前景。自Fleischmann等人发现SERS现象以来,得益于贵金属金或银纳米颗粒优异的局域表面等离子体效应,贵金属材料一直是应用最为广泛的SERS基底。同时,半导体材料在SERS实验和理论研究中同样备受关注,作为金属SERS基底的补充或替代,其在可控掺杂、低干扰、可重复性、多功能性等方面具有一定优势,但半导体材料的SERS灵敏度普遍低于贵金属材料。研究表明,氧空位可以提高氧化物半导体SERS衬底的灵敏度。例如非化学计量的氧化钨W2O5、W18O49、W5O14、W24O68和W20O58。而这些非化学计量的氧化钨,内部包含了 W4+与W5+的混合态,由此产生了高浓度氧空位（Vo）,结合其本身较窄的带隙,可产生优异的半导体SERS性能。为了系统探究WO3-x作为SERS基底的性能,本论文首先在不同反应条件下通过溶剂热法制备非化学计量比的WO3-xSERS基底,通过SEM、XRD、XPS、漫反射等各种表征手段对比验证氧空位的存在对SERS性能的影响,同时对比不同反应条件对氧空位的调控规律。探究不同反应条件对R6G分子的SERS检测灵敏度的影响,探究其最优SERS活性条件。然后通过磁控溅射技术在WO3-X的表面修饰了金纳米颗粒,通过对比分析其在不同溅射时间下对SERS性能的影响探究其反应过程的机理。研究表明具有氧缺陷的WO3-X比WO3具有更为优异的吸光性能,由于氧缺陷的存在,其吸收边出现一定延展,在靠近价带区域出现过渡态,400nm至500 nm之间出现具有明显吸收梯度变化。同时,氧缺陷的WO3-x具有明显的波长选择性,在532 nm激光激发下,其检测极限为10-7M,而在633 nm激光激发下,检测极限只有10-5 M。Au/WO3-X复合纳米结构能有效提高WO3-x基底的波长响应性,在633 nm激光激发下,检测极限提升到10-6M。WO3-x基SERS基底为新型半导体SERS基底的改进提供了新的思路。
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