碳酸二苯酯(DPC)是热塑性工程塑料聚碳酸酯(PC)制备过程中的重要中间体。工业制备主要采用光气法和酯交换法合成碳酸二苯酯,但是光气法由于使用剧毒的光气原料,不符合绿色化学和低碳经济发展模式的需求;酯交换法也存在工艺路线长、产物分离困难问题,故需要开发研究新的绿色合成工艺。苯酚氧化羰基化法具有工艺简单,原料成本低廉,绿色无污染等特点,已经成为国内外研究开发的主要方向,其核心是催化剂活性组分及其载体的选择。本工作采用葡萄糖等有机碳源,改性制备锰氧化物-碳微球载体,进而制备负载型钯/锰氧化物-碳微球催化剂,以催化苯酚氧化羰基化一步合成碳酸二苯酯反应为研究对象,考察不同催化剂的催化性能,具体研究内容包括:1.以不同有机碳源为前驱体用水热法合成碳微球。2.采用浸渍法对碳微球进行初步锰负载后,再用高锰酸钾溶液对碳微球进行二次锰负载和表面控制,制备锰氧化物-碳微球载体。3.制备不同碳源合成的锰氧化物-碳微球载体得到的载钯催化剂,对其催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯的催化性能进行对比分析。4.对锰氧化物-碳微球载钯催化剂催化合成碳酸二苯酯反应的工艺条件及催化剂稳定性进行了考察。相关研究结论如下:1.以不同有机碳源葡萄糖和蔗糖为原料,采用水热法制备有机碳微球载体,对碳源种类和浓度、反应时间等因素对碳微球形貌的影响进行了讨论,并利用EDS、SEM、FTIR等方法对载体的粒径、形貌、化学结构进行了分析表征。结果表明:以葡萄糖为碳源,水热法制备的碳微球球体较小,粒径在400 nm左右,粒度均一、表面光滑、球形结构完整;以蔗糖为碳源,水热法制备的碳微球球体较大,粒径在700 nm左右,粒度均一,表面粗糙多孔、球形结构完整;碳微球主要由C、H、O三种元素组成,其中氧含量均在30%以上,说明碳微球表面含有丰富的含氧官能团。2.以上述不同碳源制备的碳微球为载体,分别用质量分数为50%的硝酸锰溶液浸渍、高锰酸钾改性后得到锰氧化物-碳微球载体,负载活性组分钯后用于催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应,讨论不同碳源的锰氧化物-碳微球载体及其催化剂的催化性能,考察不同反应时间、反应温度、反应压强对其催化活性的影响。结果表明:以葡萄糖为碳源得到的载体CM3既保留了完整的球面结构、又具有合适的比表面积,相应的载钯催化剂在总反应压力为5 MPa,反应温度为70℃、反应时间为4 h时,DPC单程收率达到12.34%,选择性97.12%;以蔗糖为碳源得到的载体CM7具有完整的球面结构和较大的比表面积,相应的载钯催化剂应用于催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯,在总反应压力为5 MPa,反应温度为70℃、反应时间为4 h时,碳酸二苯酯单程收率达到14.36%,选择性98.25%。3.通过合成碳酸二苯酯工艺条件的研究,发现反应温度、反应压力、反应时间等条件对碳酸二苯酯的收率有较大影响。其合成工艺条件最佳为:反应温度70℃,总压5 MPa,氧气含量7%,反应时间16 h。在此条件下,DPC收率可达18.07%。