SrFexNi1-xO3-δ钙钛矿电极电催化净化含氮废水的研究

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电催化技术被认为是净化含氮废水的有效手段,而合成出电催化效率高、稳定性强的电极材料又是实现电催化性能突破的关键。为了提高电极材料的电催化效率和稳定性,本论文通过Fe元素对SrNiO3基体进行掺杂,合成出耐氧化、低成本的Sr FexNi1-xO3-δ钙钛矿作为电极材料,并制备出Sr FexNi1-xO3-δ/Ti阳极,搭建起电催化反应器来净化含氮废水。本研究具有重要的理论意义和应用前景。本论文在Sr(NO32和Ni(NO33·6H2O的溶液中,加入掺杂剂Fe(NO33·9H2O,形成所需金属离子比例的硝酸盐溶液;逐滴加入络合剂柠檬酸,与混合金属硝酸盐溶液反应形成柠檬酸溶胶-凝胶;再经历干燥、中温加热、高温煅烧等工序后,便得到Sr FexNi1-xO3-δ钙钛矿材料。通过SEM、FT-IR、XRD、拉曼光谱、EDX等手段对Sr FexNi1-xO3-δ钙钛矿材料进行表征,通过EIS和Tafel曲线对Sr FexNi1-xO3-δ钙钛矿材料进行电化学性能测试。同时,将Sr FexNi1-xO3-δ钙钛矿作为活性材料,并涂覆到Ti片上制备出Sr FexNi1-xO3-δ/Ti阳极,考察了Sr FexNi1-xO3-δ/Ti阳极的稳定性、电极寿命以及循环使用性能等。采用Sr FexNi1-xO3-δ/Ti阳极和不锈钢阴极,搭建起电催化反应器来净化模拟含氮废水((NH42SO4溶液,体积300 m L,初始总氮浓度150 mg L-1),并优化了电催化的实验参数。研究结果表明,Sr FexNi1-xO3-δ材料具有明显的钙钛矿结构特征,且Fe元素能够掺杂进入SrNiO3基体中。SrFexNi1-xO3-δ钙钛矿材料的最佳合成条件为:柠檬酸溶胶-凝胶的反应时间120 min,煅烧温度700℃,Fe元素的掺杂量x=0.3。SrFexNi1-xO3-δ/Ti阳极具有较好的电极稳定性和使用寿命,在电催化200 min内,其涂层未被破坏且电催化电压在±0.02 V范围内波动。同时,SrFexNi1-xO3-δ/Ti阳极具有优良的循环使用性能,在经过m(m≤5)次循环使用后,仍存在着一定的电催化活性。此外,电催化的适宜操作条件为:SrFe0.3Ni0.7O2.85钙钛矿在阳极的涂覆量0.09804 g cm-2,电流密度11.76 m A cm-2,初始总氮浓度150 mg L-1,阳极的有效面积5.10 cm2,电催化时间150 min。SrFe0.3Ni0.7O2.85在最佳实验条件下,展现出优异的电催化性能(总氮去除率91.33%)和导电性(电催化反应器的电导率3.62 m S cm-1);在电催化时间30 min,电流密度11.76 mA cm-2时,其电催化效率可达69.90%,电催化能耗为0.650 kWhm-3,NH4+的脱除速率是168.61 mg L-1 h-1。因此,Sr FexNi1-xO3-δ钙钛矿有望在电催化净化含氮废水领域发挥重要的作用。
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