普鲁士蓝类复合材料辐照制备及其对铯离子吸附性能研究

来源 :南京航空航天大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:huangyq_002
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核电产业的快速发展和核技术的广泛应用产生了重要的经济效益和社会效益。核能和核技术在利用过程中会产生各种放射性废液,对生态环境和人类健康带来了潜在威胁。安全高效地处理放射性废水是核工业实现健康可持续发展的前提,具有迫切需求和重要意义。本论文从实际需求出发,围绕普鲁士蓝类复合吸附材料及其辐射制备技术开展研究工作,设计制备复合材料并对其微观形貌及结构进行详细测试表征,重点考察复合材料对铯离子的吸附性能和规律,探索其合成和吸附机理,为新型放射性离子吸附材料的设计开发和实际应用提供基础。本论文的主要研究内容和结果如下:(1)采用原位辐射化学法在海绵多孔骨架上成功制备了具有均匀粒径分布和良好分散性的普鲁士蓝纳米粒子。所制备的PB@PUS复合材料在较宽的pH范围内对铯离子具有良好的选择吸附性能,其最大吸附量和去除率分别达到了68.6 mg g-1和99%。复合材料对铯离子的吸附过程可以用Langmuir等温吸附模型和拟二级吸附动力学模型来描述。动态吸附实验表明,固定床柱的穿透时间和耗尽时间与PB@PUS中PB的含量、溶液流速及铯离子的初始浓度密切相关。穿透曲线可采用Thomas和Yoon-Nelson模型进行较好地拟合。(2)采用γ射线辐照辅助单源法合成不同形貌的普鲁士蓝,并对其微观形貌、结构组成和吸附性能进行了测试分析。研究结果表明,前驱体K4[Fe(CN)6]·3H2O浓度和溶液pH值是影响产物形貌的重要因素。通过优化合成条件,获得了具有良好形貌和分布的普鲁士蓝粒子。所制备的普鲁士蓝纳米粒子对铯离子具有良好的吸附性能,其吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,最大饱和吸附量达到166.8 mg g-1。(3)采用γ射线辐照技术在三维多孔碳毡基体材料上合成普鲁士蓝,制备了电活性普鲁士蓝/碳毡复合电极材料,对其微观形貌结构、电化学性能和电控吸附性能进行了测试分析。结果表明,经过硫酸辐照处理过的碳毡更有利于PB纳米颗粒的沉积及薄膜的形成。与D-PB/CF相比,S-PB/CF具有更好的可逆性、良好的稳定性和循环使用寿命。S-PB/CF膜电极在两电极体系下具有优异的ESIX性能。外加还原电压可显著提升膜电极对Cs+的吸附效率,电压10V、初始浓度为200 mg L-1的条件下,膜电极对Cs+去除率高达90%。S-PB/CF的吸附过程可用Langmuir模型和拟二级吸附动力学模型来描述,最大饱和吸附量为987.5 mg g-1,可在1.5 h内达到吸附平衡。该膜电极的反向氧化电压脱附率接近90%,具有良好的再生性能。
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