基于有机-无机杂化铅卤化物钙钛矿材料为光吸收层构建的钙钛矿太阳能电池由于其出色的光电性能,成为了太阳能电池领域的一颗新星,其光电转换效率不断被刷新,目前已经达到了23.7%的认证效率。然而,钙钛矿太阳能电池要实现大规模的商业化应用,还存在一定的挑战。尤其是钙钛矿太阳能电池的稳定性差,极大地制约了其商业化进程。钙钛矿太阳能电池稳定性问题主要来自两个方面:太阳能电池器件的稳定性和钙钛矿材料自身的稳定性。针对于这两个方面的问题,本论文采用多氨基大分子的碘化物——碘化聚乙烯亚胺(PEI·HI),分别对反向平面钙钛矿太阳能电池中的NiO_x空穴传输层进行界面修饰,以及对钙钛矿活性层进行晶界修饰,研究基于多氨基大分子的界面工程和晶界工程对钙钛矿太阳能电池性能和稳定性的影响。主要的研究内容如下:1.采用PEI·HI对NiO_x空穴传输层进行界面修饰,研究了PEI·HI界面修饰对NiO_x空穴传输层光学性能、表面形貌,以及钙钛矿薄膜结晶生长的影响,进而研究其对钙钛矿太阳能电池性能的影响,获得了高质量的钙钛矿薄膜和高效稳定的钙钛矿太阳能电池。重点探讨了聚乙烯亚胺多氨基大分子分子量的影响,研究表明,当采用PEI·HI(M_w=10000)作界面修饰层时,钙钛矿薄膜和器件的性能表现最好,最终获得了19.23%光电转换效率的器件,且器件具有良好的重复性和稳定性。2.采用PEI·HI作为添加剂加入到钙钛矿活性层的前驱体溶液中,研究了PEI·HI的加入对钙钛矿薄膜结晶生长行为、微观形貌、光物理性能和稳定性的影响。研究表明,PEI·HI具有模糊、钝化晶界的作用,能够大大提升钙钛矿薄膜的稳定性。同时,与未掺入PEI·HI的器件相比,PEI·HI的掺入能够有效提高器件效率,器件效率从未掺入PEI·HI时的15.62%,提升至17.76%,且具有良好的稳定性。此外,研究了PEI分子量对器件性能的影响,发现分子量为70000时器件效率最高,而且稳定性也最好。