【摘 要】
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日益严重的污染问题限制了社会的可持续发展。光催化作为一种高效的绿色环保技术,引起了全球研究者的广泛关注。开发结构新颖性能优异的光催化材料成为治理环境污染的热门课题之一。金属有机框架(MOFs)是含有金属氧簇和有机分子的多孔材料,因其在催化方面的应用而得到了快速发展。共价有机框架(COFs)是通过共价键结合形成的一类新兴的多孔晶体材料,因其可调孔隙率的大小、可修饰的骨架和精确的原子结构,在光催化领域
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日益严重的污染问题限制了社会的可持续发展。光催化作为一种高效的绿色环保技术,引起了全球研究者的广泛关注。开发结构新颖性能优异的光催化材料成为治理环境污染的热门课题之一。金属有机框架(MOFs)是含有金属氧簇和有机分子的多孔材料,因其在催化方面的应用而得到了快速发展。共价有机框架(COFs)是通过共价键结合形成的一类新兴的多孔晶体材料,因其可调孔隙率的大小、可修饰的骨架和精确的原子结构,在光催化领域也脱颖而出。然而单一组分MOFs和COFs材料作为光催化剂,存在光生载流子易复合导致催化效果差等缺陷,针对该问题,本论文通过金属氧化物半导体和MOFs(或COFs)构建异质结,并利用其能带匹配性来促进光生载流子的分离,从而提高了光催化性能。本文合成了三种新型的金属氧化物/有机框架异质结,将金属氧化物与COFs、金属氧化物与MOFs构建复合材料,通过引入大π共轭结构、形成空心结构、金属掺杂、增加光吸收能力等调控来提过催化剂的光催化活性,重点探究结构与性质的关系,确定了其光催化机理。研究成果主要分为三部分:1.通过水热合成法制备了一种新型的LZU1@WO3异质结光催化剂。催化剂的结构和性质分别通过IR、XPS、DRS、EIS、PXRD、等进行了表征。光催化结果表明,在模拟太阳光照射下,LZU10.44@WO3的光催化性能最高,在90分钟内可以能够降解97.7%的BBR。LZU10.5@WO3的产氢量可达6133.2μmol·h-1·g-1,复合材料光催化活性的提高主要在于LZU1具有大π共轭结构,有利于载流子的转移,而且WO3和LZU1之间形成的异质结可以促进电子-空穴对的分离。光催化机理研究表明WO3和LZU1的能带结构为光生载流子构建了Z型转移通道。此外,LZU10.44@WO3具有良好的稳定性和可重复使用性。2.采用模板法制备WO3空心球,将Mn-ZIF-67负载其表面,从而制备了一种新型的空心WO3/Mn-ZIF-67光催化剂。复合材料分别通过DRS、IR、PXRD、XPS、EIS等对其结构和性质进行了表征。金属Mn的掺杂能够提升光电性能,而空心结构使光发生多次折射,提高复合材料的光利用率。在模拟太阳光照射下,空心WO3/Mn0.5-ZIF-67复合材料在降解四环素方面表现出比空心WO3和Mn-ZIF-67单体更高的光催化活性。其中WO3/Mn0.5-ZIF-67表现出最高的光催化活性,60min内能降解93.2%TC。空心WO3纳米球和Mn-ZIF-67之间形成了Z型异质结,促进光生电荷分离和转移,从而提升了材料的光催化性能。3.通过水热合成法制备了一种新型的CeO2/UIO-66 Z型异质结光催化剂。对催化剂的结构和性质进行了表征。光催化结果表明CU0.5复合材料在模拟太阳光下60min内对TC的降解率达到91.15%,60min内对对氯苯酚的降解率达到94.23%。研究结果表明,由于UIO-66结构中含有多个氨基,增强了催化剂的光吸收性能,同时UIO-66具有较大的比表面积和活性位点,提供了更好的光催化平台。光催化机理研究表明Ce O2和UIO-66的能带结构为光生载流子构建了Z型转移通道。
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