【摘 要】
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随着科技的进步和医疗水准的提升,药物及个人护理用品(PPCPs)的应用愈发广泛,其中的典型代表卡马西平(CBZ)由于巨大的消耗量、较强的生物毒性和极低的降解效率,会对人类健康及生态环境造成严重威胁,因此需开发一种新型高效的降解方法。Fe(II)活化过硫酸盐氧化技术对有机污染物具有极强的降解能力且对环境友好,但Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ)的低反应速率限制了该技术的进一步发展。零价金属钨由于具备活化过二
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随着科技的进步和医疗水准的提升,药物及个人护理用品(PPCPs)的应用愈发广泛,其中的典型代表卡马西平(CBZ)由于巨大的消耗量、较强的生物毒性和极低的降解效率,会对人类健康及生态环境造成严重威胁,因此需开发一种新型高效的降解方法。Fe(II)活化过硫酸盐氧化技术对有机污染物具有极强的降解能力且对环境友好,但Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ)的低反应速率限制了该技术的进一步发展。零价金属钨由于具备活化过二硫酸盐(PDS)的性能、较强的还原性等优点在类芬顿氧化技术领域成为研究热点。故本研究以CBZ作为目标污染物,将微米零价钨(μZVW)作为非均相催化剂,强化类芬顿氧化技术活化PDS,显著提高了CBZ的降解效率,并且深入探讨了CBZ的降解机理及降解途径,主要研究内容及结果如下:(1)评价μZVW/Fe(Ⅲ)/PDS体系的降解性能,该体系在30 min内能接近完全降解CBZ。μZVW/Fe(Ⅲ)/PDS体系降解CBZ的性能与多种因素相关。结果表明CBZ的降解效率随μZVW投加量、PDS浓度、温度的升高而提升,随Fe(Ⅲ)浓度、CBZ浓度、溶液初始p H的升高而降低。水溶液中SO42-、HCO3-/CO32-、H2PO4-、F-和HA均抑制CBZ的降解,Cl-促进CBZ的降解,NO3-则不会产生显著影响。在进行十次循环实验后,μZVW/Fe(Ⅲ)/PDS体系仍能接近完全降解CBZ,说明μZVW具有良好的重复利用稳定性。(2)通过抑制剂实验、化学探针实验、ESR分析技术等方法明确体系中的活性氧化物质。结果表明μZVW/Fe(Ⅲ)/PDS体系中存在·OH、SO4·-和Fe(Ⅳ)三种活性氧化物质,其中·OH和SO4·-占据主导地位。活性氧化物质的产生途径为:μZVW持续还原Fe(Ⅲ)产生Fe(Ⅱ)活化PDS、μZVW裂解产生低价钨活化PDS、μZVW及其腐蚀产物诱发氧链式反应。(3)采用SEM、HRTEM、XRD、XPS和FT-IR等表征方法对反应前后的μZVW颗粒进行分析。结果表明μZVW在μZVW/Fe(Ⅲ)/PDS体系中被腐蚀裂解,不断释放钨离子,且μZVW的结构在反应前后无明显差异。(4)检测μZVW/Fe(Ⅲ)/PDS体系降解CBZ的中间体。结果表明其中间体主要有10种,并推测出μZVW/Fe(Ⅲ)/PDS体系降解CBZ的途径,包括特定官能团的裂解、开环反应和羟基化过程等。
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