原子尺寸范围内的计算材料科学是理解材料宏观物理属性的基础，主要通过求解基于密度泛函框架下用来描述原子间相互作用量子理论的基本方程进行。建立在此框架下的第一原理计算(从头开始计算)，对新材料的探索和对实验的指导具有很重要的意义，极大地促进了材料科学的完善和发展，从而被认为是一种非常重要的计算方法。本文运用了维也纳从头开始计算模拟软件对贵金属氮化物PtN和过渡金属Laves相化合物NbMn2进行了研究，在计算过程中使用了一般梯度近似(GGA)来处理多体问题中电子之间的交换关联能，运用缀加波势(PAW)对电子波函数进行描述。 氮化物PtN是最近Eugene等人在高温(2000K)和高压(45～50GPa)条件下成功合成第一个贵金属氮化物，并认为该氮化物具有闪锌矿B3结构，实验测定其体积模量达372GPa。但计算结果显示，无论从热力学稳定性还是从机制稳定性上，Eugene等人所报道的闪锌矿及相关结构都不可能稳定存在。热力学计算结果表明，所有相结构都存在正的生成能，显示出热力学的非稳定性；通过对晶格变形非稳定点的第一原理对弹性常数的计算，以及声子散射在第一布里渊区声学支为负值，显示了各种相结构的机制非稳定性。并且理论体积模量值比实验所报道的372GPa要少170GPa。最后，运用能带和电子结构理论对B3相结构进行分析，理论表明这种化合物并不具有实验所报道的具有半导体或半金属的性质。因此，本文研究结果从根本上否定了Eugene等人所报道的实验结果。 通过对NbMn2的计算，表明了这种化合物除了具有稳定的基态C14相以外，还存在C15和C36亚稳定相，并认为，C36相是处于C14和C15相之间的中间相。C14相结构参数的理论计算值与实验值吻合良好；预测了C15和C36相结构的晶格常数、弹性模量和晶格生成焓等重要数据；进一步发现了C15相存在铁磁性，并得到Mn原子的磁通量为0.6μB这一新的结果。