基于前驱物调控功能化氮、硼掺杂碳点的合成及其应用

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碳点(CDs)是一种尺寸小于10 nm的碳基纳米材料。在2004年CDs首次被报道,CDs不仅表现出优良的光学性质,如光致电子转移、光致发光和电化学发光,而且还表现出一些比基于重金属的半导体量子点更多的优点,如化学惰性、高稳定性、可调的荧光发射以及易功能化等。由于其独特的性质,使其在传感、催化、储能器件、生物医学等方面得到广泛的应用。本论文通过调控前驱物,用一锅水热或溶剂热法合成功能化掺杂CDs,通过CDs与目标物之间的相互作用,探究了其在检测丝氨酸,构建便捷式四环素荧光传感器,以及催化降解有机染料靛蓝胭脂红的应用。本论文工作包括三个部分:1.基于调控掺杂元素碳点的合成及其在丝氨酸检测中的应用此工作采用简单的水热合成法,分别以3-氨基-4-氯苯硼酸、3-氨基苯硼酸、苯胺和苯为前驱物,成功制备了掺杂不同元素的CDs。由3-氨基苯硼酸衍生的N、B共掺杂CDs(NBCDs)在四种CDs中荧光最亮,且光稳定性最好。丝氨酸是一种含有极性羟基的中性脂肪族氨基酸,可以猝灭NBCDs的亮蓝色荧光。这可能是由于NBCDs的激发态与丝氨酸的基态发生分子碰撞所致。基于高效的猝灭效应,NBCDs可以作为检测丝氨酸的荧光探针。该方法灵敏度高,检出限为0.14 n M。该体系可用于食品和生物样品中丝氨酸的检测。该策略在食品安全和生物医学领域有潜在的应用。2.基于碳点/聚乙烯醇(PVA)聚合物复合膜的便捷式四环素荧光传感器在此工作中,基于CDs和PVA水凝胶,构建了便捷式四环素(TC)荧光传感器。将CDs固定在PVA载体中,可以抑制CDs随时间而聚集导致的荧光猝灭,以稳定CDs的荧光。采用简单的一锅水热法,以柠檬酸和3-氨基苯硼酸分别为碳、氮和硼元素的来源,制备了N、B掺杂的CDs。由于内滤效应,TC可以猝灭CDs的荧光。因此,通过监测CDs在水溶液中的荧光猝灭程度检测TC。为了方便测试,将CDs负载到PVA膜上,在膜上TC的猝灭效果也很显著。因此,构建了视觉模式下检测TC的新型传感器。与报道的大多数工作相比,该方法具有更高的灵敏度和选择性。因此,本传感器在TC的实时监测中具有潜在的应用前景。3.基于氮含量变化的无金属氮掺杂碳点的荧光和光催化活性此工作发现CDs作为一种光催化降解有机染料的非金属材料,其光催化速率高于以往大部分使用含金属材料的研究。采用简单的一锅溶剂热法,利用氮含量不同的四种前驱物制备了氮掺杂碳点(缩写为:CD1、CD2、CD3、CD4)。以靛蓝胭脂红(IC)、乙基紫(EV)、刚果红(CR)和玫瑰桃红R(Bo-R)四种有机染料为模型,研究了CDs的光催化性能。在自然光下,CDs作为光催化剂将O2、OH-分别转化为·O2-、·OH。染料与·O2-、·OH相互作用转化为CO2和H2O。在这四种碳点中,CD2对IC的降解效率最高。在自然光下反应2 h,CD2对IC的降解效率可达97%,降解速率常数为0.0309 min-1。因此,CDs在降解有机染料方面具有潜在的应用前景。
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