【摘 要】
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贵金属催化剂由于其独特的电子特性和几何结构在许多重要化学反应中展现出优异的催化活性和选择性。由于贵金属价格比较昂贵,因此为便于催化剂的回收和循环利用往往将贵金属负载到多孔载体上制备负载型催化剂材料。负载型催化剂中只有表面暴露的金属原子才能直接参与催化反应过程,通过降低金属颗粒的尺寸能够有效的提高金属原子利用率,从而提高单位质量的催化活性。近几十年随着纳米技术突飞猛进的发展,纳米材料的可控合成技术不
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贵金属催化剂由于其独特的电子特性和几何结构在许多重要化学反应中展现出优异的催化活性和选择性。由于贵金属价格比较昂贵,因此为便于催化剂的回收和循环利用往往将贵金属负载到多孔载体上制备负载型催化剂材料。负载型催化剂中只有表面暴露的金属原子才能直接参与催化反应过程,通过降低金属颗粒的尺寸能够有效的提高金属原子利用率,从而提高单位质量的催化活性。近几十年随着纳米技术突飞猛进的发展,纳米材料的可控合成技术不断提高,金属催化剂尺寸已降低至纳米甚至原子级尺度,实现了贵金属的最大化利用。随着纳米颗粒尺寸不断减小,金
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随着人们对环境保护的重视及对清洁能源的需求,半导体光催化材料越来越多地受到人们的关注。半导体材料被广泛应用于光催化、能量转换及能量存储等领域。其中许多应用要求材料有较强的光吸收和较好的电子传输能力。近年来,高压物理研究发现许多材料的性质可以通过压力处理得到显著的提高。因此,利用压力来改变材料的晶体结构、电子结构和导电性等对于半导体光催化材料的发展和应用具有重要意义。本论文中,我们利用高压实验技术对
受能源危机和环境污染的影响,研究和开发高效光催化材料以制备可替代性能源并且利用催化材料进行废物处理是我们迫在眉睫的问题。由于缺陷在催化材料中是避不可免的,因此了解缺陷对材料结构和性质的影响是设计光催化材料所必须要考虑的问题。由于缺陷引入的多余电子或空穴可能会与晶格声子发生相互作用并形成极化子,因此研究极化子对催化材料的影响是很重要的,我们在本论文中以二氧化钛为例分析了缺陷引入的极化子在材料中的分布
自推进胶体体系是一种能够利用环境中化学能、光能或热能进行自推进运动的胶体粒子体系。很多自推进胶体体系已经被研究,但大部分都是通过胶体粒子形状的不对称来实现净的界面推动力。这些自推进胶体体系在诸如药物运输与定点释放和自适应污染控制与处理等领域有着潜在应用价值。螺吡喃经合适波长的光照射,化学结构会发生可逆的异构化转变。本论文基于螺吡喃光引发化学异构化的特点,构筑了趋光性自推进胶体体系。该体系突出的优点
水分子在地球大气以及星际空间中广泛存在,因而水分子的光化学是地球大气以及星际空间中很重要的过程。此外,水分子在不同的电子激发态解离时有不同的解离过程,因此水分子的光解为我们研究非绝热解离机理提供了一个经典的研究体系。过去几十年,水分子的光解无论是实验还是理论计算,都得到了大量研究。然而,由于VUV光源的缺乏,λ<120 nm波段水分子的光解动力学截止到论文写作的时间还无法得到研究。2017年初大连
现代石油化工领域,氧化反应是研究最为广泛的课题。石油的催化裂解、催化重整产生大量的烯烃及甲基芳烃化合物等化工原料,经氧化反应可以制备成高附加值的化工产品。例如,烯烃通过氢甲酰化反应制备成的醛,再通过氧化反应可以制备广泛应用于人类日常生活中的羧酸化合物;甲基芳烃化合物通过氧化反应,可以选择性氧化成芳基甲醇、芳基甲醛和芳基甲酸。然而,传统醛的氧化方法存在高毒性、价格昂贵和环境污染严重等缺点;目前发展的
并四苯因其独特的平面共轭结构,具有较宽的紫外吸收范围、高的电荷迁移率及能发生单重激发态裂分(SF)的优点,同时具有溶解性差、易因氧化和二聚而分解的缺点。因其独特的光电性质,广泛应用于OFET、OPV、OLED等电子器件中。并四苯衍生物的制备具有多步合成、成本高、产率低、反应条件苛刻的特点,因此更多合成成本低、结构新颖、稳定的并四苯衍生物需要开发。本论文一方面实现了并四苯的实验室克级制备,并基于还原
有机硼化合物作为有机合成中的重要砌块,受到了人们的广泛关注。氮杂环卡宾-硼自由基作为一种具有特殊结构和反应性能的活性物种,能够实现多种化学键的高效构建和断裂,表现出了良好的应用前景。尽管现在已经报道了很多关于氮杂卡宾-硼烷的研究,但将氮杂环卡宾-硼自由基用于有机硼化合物构建的相关研究仍相对较少。进一步探究其和不饱和化合物的加成反应,用于合成功能各异、结构多样的有机硼化合物,具有十分重要的意义。本论
本论文主要基于邻位官能团化策略,从简单原料出发构建高度官能团化的芳烃化合物。主要包括以下两部分内容:第一部分是铜催化构建碳-氮键轴手性化合物的研究;第二部分是钯/降冰片烯催化的酰硒键断裂反应的研究。第一章:碳-氮键轴手性化合物广泛存在或应用于医药,农药,天然产物及催化等领域,然而,由于其合成及手性控制的困难性,其合成方法报道较少。我们则开发了一种金属铜与环己二胺衍生的吡啶甲酰胺类手性配体的催化体系
本论文研究工作主要分为两部分:第一部分概述了利用有机电化学策略实现C-N键偶联反应的研究。第二部分是在我们已有的工作基础上,通过电促进、碘催化的间接氧化或电促进直接氧化的途径,构建C-N键。1.电化学诱导KI催化构建α-烯胺酮类化合物通过电化学诱导碘催化,实现了环戊酮和苯胺类底物分子间的C(sp3)-H/N-H偶联反应,为构建α-烯胺酮类化合物发展了新型的策略。该体系中不需加入金属试剂或化学氧化剂
近年来,碳基能源的转化与利用成为催化化学、能源化学以及环境化学等学科的重点研究方向。过渡金属作为常用的催化剂,碳基小分子在其上的动力学过程是控制催化产物生成和生产效率的重要因素。深入研究碳基小分子在过渡金属表面的吸附、迁移和反应的进程,理清各表面基元反应的动力学机理是真正理解催化反应的前提,同时也将为催化剂的设计及工业进程的调控提供思路。随着计算机技术及理论研究方法的不断发展,理论化学家利用第一性