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由于化石能源不可再生,且对环境污染严重,开发清洁绿色能源迫在眉睫。密度泛函理论作为一种高效的理论研究方法,可以准确地利用计算机模拟为手段设计功能材料,可以为材料相关性能的研究提供有价值的指导,有效降低实验成本,缩短研究周期。本文通过密度泛函理论和含时密度泛函研究了固态储氢材料以及有机太阳能电池:（1）创新性的运用了类动力学模拟,研究倍半硅氧烷笼子的储氢性能,为研究可安全运输、有高吸附量的储氢材料提供理论基础;（2）通过理论模拟探究微观结构对有机太阳能电池的光电转换效率的影响,研究了SubPc/C70的微观结构对有机太阳能电池开路电压以及吸收光谱的影响,为提高有机太阳能电池的光电转换效率提供参考,取得了以下创新性研究结果:（1）运用密度泛函理论研究了T8、T10、T12(D2d,D6h)四个笼子的储氢性能,包括笼子对氢分子的吸附和封装。我们计算比较了四个笼子的比表面积及笼子对氢气的吸附能力,发现倍半硅氧烷笼子的氧原子和面心是主要的氢吸附点。使用类动力学模拟来研究笼子对氢分子的封装过程,并计算不同温度下的焓和吉布斯自由能等热力学参数,发现在标准条件下其焓和吉布斯自由能的能垒比较低,氢分子插入T12(D6h)笼中的过程几乎是能量守恒的。通过过渡态理论计算证明T12(D6h)是势垒最低最适合储氢的笼子,势垒仅为13.2 kJ/mol,且T12(D6h)的比表面积达到4093.3 m2/g,吸附量达到7.55 wt%,对每个氢气的吸附能是0.05 eV。除此之外,T12(D6h)笼子内部还可以稳定封装一个H2分子,是非常理想的储氢材料,为研发新的储氢材料提供了有价值的参考。（2）运用密度泛函理论和含时密度泛函研究了SubPc/C70微观结构对有机太阳能电池光电性能的影响。根据SubPc/C70的结构特性,探究不同位置取向、分子排列对SubPc/C70电池的基态电子结构和开路电压的影响,以及C70的对称性和SubPc的相对位置关系对界面处吸收光谱等激发态性质的影响,包括吸收波长和振动强度。我们建立不同的SubPc/C70二聚体（“bed”结构、“umbrella”结构）模型,采用长程矫正密度泛函在可极化连续模型下进行模拟,得到的计算结果显示,不同构型二聚体之间的Voc变化可以达到0.45 V,且由于构型的改变,可见光区的吸收强度可增加一倍。我们发现,B-P模型具有最大的开路电压,B-V构型具有最佳的光子吸收能力,可见不同结构配置的SubPc/C70太阳能电池的开路电压和吸收光谱都有显著区别。此外,我们的结果表明,考虑到SubPc/C70太阳能电池中光子吸收和开路电压的强度,最稳定的构型U-V并不是最好的选择。研究给体受体之间的微观构型对有机太阳能电池光电性能的影响,可以为设计有机太阳能器件及提高有机太阳能电池的光电转换效率提供参考和借鉴。