烧结烟气氨水/Fe~ⅡEDTA复合吸收液同时脱硫脱硝的实验研究

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为控制烧结烟气中SO2和NO对环境的污染,脱硫脱硝技术的研究引起了国内外的广泛关注。但是目前主要还是单独脱硫及脱硝技术的应用,具有一定的局限性。本研究首先根据热力学分析及化学计量关系对氨水湿法脱硫脱硝过程进行了可行性分析,提出了简化后的NH3H2O-FeⅡEDTA体系的脱硫脱硝反应过程,指出了过程的独立反应方程,推导了平衡态下SO2和NO分压与反应温度的关系,得到反应温度升高不利于脱硫脱硝反应的发生。在实验研究中,采用间歇鼓泡反应器,对氨水单独脱硫、FeⅡEDTA络合剂单独脱硝及NH3/FeⅡEDTA复和液同时脱硫脱硝的效率进行了研究。实验结果表明:NH3-NH4+的总浓度为2.14mol/L,FeⅡEDTA络合剂为0.01mol/L,温度和pH值均为50℃及6.5时,单独脱硫率可以80min内保持在95%以上,单独脱硝率可以40min内保持在40%以上。采用NHⅡ3/FeEDTA复和吸收液同时脱硫脱硝时,当NH3-NH4+的浓度小于2.14mol/L时,脱硝率随着NH3-NH4+浓度的增加而增大;SO42-对NO的吸收有抑制作用,因为过多的SO42-会占用一部分的FeⅡEDTA配体;氨水吸收SO2和FeⅡEDTA络合吸收NO均为放热反应,所以温度升高不利于SO2和NO的吸收;pH值对Fe2+和EDTA的络合形式有极大的影响,当pH值为6左右时,Fe2+和EDTA的络合常数达到最大14.25;络合剂浓度增加,脱硝率随之增加。当FeⅡEDTA浓度增加到0.03mol/L以后,脱硝率的增长趋势随着络合剂浓度的增大变缓;与其它添加剂相比,FeⅡEDTA是最佳的氨水复配吸收剂。本实验最佳条件为:NH3-NH4+浓度为2.14mol/L,吸收温度为50℃,pH为6.5和FeⅡEDTA浓度为0.03mol/L,脱硫率和脱硝率分别达到100%和69%。当模拟烟气中有14%的氧气时,脱硝率也可以达到近70%。在反应吸收的动力学研究中,对NH3/FeⅡEDTA复和液同时吸收SO2和NO的吸收速度进行研究。实验结果表明:SO2的吸收速度与NH3-NH4+的浓度成正比。当NH3-NH4+的浓度高于2.14mol/L时,NO的吸收速度几乎不再变化。当FeⅡEDTA的浓度小于0.03mol/L时,SOⅡ2的吸收速度随着FeEDTA浓度的增加而较快增加,继续增加时,SO2的吸收速度增加变缓。当FeⅡEDTA浓度由0.01mol/L变为0.05mol/L时,NO的吸收速度增加了3倍。随着温度的增加,NO和SO2吸收速度均增加。pH值对SO2和NO吸收速度的影响都很明显。SO2对促进NO的吸收有明显的影响,NO对SO2的吸收速度没有明显的影响。随着O2含量及气体流量的增加,NO和SO2吸收速度均下降。NH3/FeⅡEDTA吸收液对NO的吸收反应为快速拟一级反应,增强因子与FeⅡEDTA浓度的平方根成线性关系:E=230431C1/2BL(R=0.9899)。最后得到NO的平均二级反应速度常数为k2=1.40×108L/(mols)。
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