城市生活垃圾焚烧飞灰因可浸出性重金属和二噁英等有害物质含量较高被我国规定为危险废物,其安全处理处置是社会关注的热点问题。烧结处理可实现固体废物的减容减量,是一种有效的稳定化和资源化技术。然而飞灰中氯含量较高,在烧结过程中无法形成粘性流动来促进传质过程,使得烧结温度仍在1000℃左右,能耗较高;同时在该温度下飞灰中重金属会以低沸点氯化物的形式挥发,降低飞灰中重金属的固化效果。为减少烧结处理过程中重金属挥发并同时提高烧结产物的抗压强度,本文在飞灰烧结过程中物质迁移转化研究的基础上,通过压力预处理来提高烧结产物的抗压强度和降低重金属浸出风险;提出热压耦合烧结处理飞灰的方法,在显著降低烧结温度的同时,改善飞灰中重金属的固化效果和烧结产物的抗压强度,对该过程中物质的迁移转化规律及传质过程进行探究,最后提出微团颗粒振动烧结理论假说,通过分子动力学对飞灰热压耦合烧结过程进行模拟,探究飞灰中分子在该过程的迁移和扩散机制。首先研究飞灰在常规热处理过程中化学成分和重金属的迁移转化,并通过热重分析和Málek方法确定反应活化能和反应机理。结果表明,热处理过程中飞灰中NaCl、KCl、CaCO3、CaSO4 和 CaClOH 等晶体含量逐渐降低,而 Ca10（SiO4）3（SO4）3Cl2、MgSiO3、K2Ca2Mg（SO4）4·2H2O、Mg3Ca（CO3）4和 Ca6（Si2O7）（OH）6等晶体含量增加,飞灰中重金属浸出浓度随处理温度升高逐渐降低。另外热动力学计算结果表明,飞灰在热处理过程中可分为三个阶段,分别对应一级反应、三维扩散和三维相边界反应模型。其次开展预处理压力和飞灰成分对飞灰烧结特性影响的研究。通过在飞灰中添加粉煤灰促进晶体转化过程,在900℃时使抗压强度从2.9±0.1 MPa增加到6.4±0.3 MPa。在烧结前进行压力预处理可强化颗粒之间的接触与迁移速率,使抗压强度大幅增加到51.0±0.9 MPa,为不施加压力的8.0倍。同时烧结产物中重金属Cr、Cu、Zn、Cd和Pb的浸出浓度低于标准规定的检出阈值。结果证实预处理压力和粉煤灰的添加可有效提高烧结产物抗压强度,降低飞灰中重金属的浸出风险。为进一步降低飞灰烧结温度,开展飞灰热压耦合烧结特性的研究。结果表明,当烧结温度为400℃时,烧结产物的抗压强度从13.7±2.1 MPa大幅提高到218.3±4.1 MPa,该强度为添加粉煤灰和预处理压力处理后产物强度的4.3倍。另外,烧结过程主要通过扩散过程进行传质,飞灰的烧结动力学分析表明,飞灰热压耦合烧结传质机理从300℃和400℃温度下的表面扩散逐渐转化为500℃下的晶界扩散。本研究验证热压耦合烧结处理飞灰的可行性,并可有效提升烧结产物的性能与强化传质过程。飞灰中氯化物在常规烧结过程中会腐蚀处理设备,为此对热压耦合烧结过程中氯化物的迁移和转化行为进行探究。结果表明,氯在原始飞灰颗粒表面均匀分布,在热压耦合烧结过程中提高压力可促进孔隙收缩和原子重排,形成氯元素在颗粒表面的不均匀分布,可为氯在飞灰表面迁移提供浓度梯度,有利于氯与其他物质的反应。通过对氯进行元素衡算,表明氯在热压处理过程中部分从飞灰中挥发,其余部分氯从原始飞灰中的NaCl、KCl和CaClOH等可溶性盐转化为稳定的Ca10（Si2O7）2SiO4Cl2（OH）2和Ca10（SiO4）3（SO4）3Cl2等含Cl晶体,从而有利于氯离子浸出浓度的降低。随后开展飞灰成分对热压耦合烧结产物的抗压强度与重金属浸出特性影响机制的实验研究。结果表明,当CaO/SiO2摩尔比从0.5增加到1.0时,烧结产物的抗压强度从92.2±7.1 MPa增加到238.3±8.5 MPa,这主要与热压耦合烧结过程中Al2SiO5、Ca11（SiO4）4O2S、Ca3Si2O7和Ca3Al2SiO7等稳定物相的形成有关,这些晶体之间相互交错嵌合,形成稳固的空间网状结构,宏观上表现为抗压强度的提升。产物中重金属的浸出行为分析表明,成分调控可有效降低重金属Cr、Cu、Zn和Pb浸出浓度。最后提出微团颗粒振动烧结理论假说,对飞灰热压耦合烧结过程进行分子动力学模拟以揭示低温烧结机理。结果表明,压力的增加对烧结特性的影响主要体现在两方面,一方面在于强化飞灰中分子与原子的迁移和扩散速率,另一方面在于强化飞灰分子之间的接触,减少体系的孔隙率。因此,分子动力学模拟从分子层面对飞灰的热压耦合烧结过程进行机理探索。综上所述,热压耦合烧结通过缩短飞灰颗粒间距和强化飞灰烧结过程的驱动力,可显著降低烧结温度,提高重金属的固化率,同时可有效提高飞灰烧结产物的抗压强度,实现烧结产物的密实化和物相转化,为飞灰低能耗的资源化利用提供一种新思路。