【摘 要】
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稀土系AB5型储氢合金具有较为优良的吸/放氢热力学及动力学性能,能够满足固态储氢材料对于环境的适应性,实现温和条件下氢气的快速存储和释放。但是在合金吸/放氢过程中,由于氢化/放氢反应伴随着热量的释放/吸收,因此其规模化应用依然受限于热量管理并且显著影响到材料的储氢性能表现。通过材料改性可以调控稀土系储氢合金吸/放氢反应热,提升合金储氢性能在使用过程中的稳定性,本文使用稀土元素Ce对基体合金La N
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稀土系AB5型储氢合金具有较为优良的吸/放氢热力学及动力学性能,能够满足固态储氢材料对于环境的适应性,实现温和条件下氢气的快速存储和释放。但是在合金吸/放氢过程中,由于氢化/放氢反应伴随着热量的释放/吸收,因此其规模化应用依然受限于热量管理并且显著影响到材料的储氢性能表现。通过材料改性可以调控稀土系储氢合金吸/放氢反应热,提升合金储氢性能在使用过程中的稳定性,本文使用稀土元素Ce对基体合金La Ni4.5Al0.5中A侧金属La进行替代,用Fe对B侧金属Ni进行替代,进而探究元素替代对储氢合金微观结构的调控及合金吸/放氢热力学性能的变化规律。本文通过真空熔炼法制备了两个体系合金,分别为La1-xCexNi4.5Al0.5（x=0～0.4）和La0.8Ce0.2Ni4.5-xFexAl0.5（x=0.1～0.4）,并对合金进行统一的退火处理,之后分别对各体系合金进行相组织结构、热力学与动力学的研究。通过XRD材料表征发现,La1-xCexNi4.5Al0.5（x=0～0.4）系列合金主相为六方晶系La Ni5相,并且随着Ce替代量的增加（x=0～0.4）,合金晶体结构中a轴呈现减小的趋势、c轴及各向异性（c/a）呈现出波动下降;随着Fe替代量的增加,合金La0.8Ce0.2Ni4.5-xFexAl0.5（x=0.1～0.4）表现出特征峰强度先增大后减小的趋势,合金的a、b、c轴以及合金的晶胞体积均呈现出增大的趋势,半峰宽呈现先减小后增大的趋势,各向异性（c/a）随着Fe替代量的增加,呈现出先减小后增大的趋势,在x=0.4时具有最大值（c/a=0.8025）。通过吸放氢热力学与动力学研究可知,La1-xCexNi4.5Al0.5（x=0～0.4）系列合金随着Ce替代量的增加,合金的吸/放氢平台压升高,最大储氢量减小。合金吸/放氢反应热优化程度与各向异性（c/a）呈现出相同趋势,当x=0.2时,合金吸放氢反应焓变分别降低至26.33 KJ/mol和24.30KJ/mol。La0.8Ce0.2Ni4.5-xFexAl0.5（x=0.1～0.4）系列合金随着Fe替代量的增加,合金的吸放氢平台压降低,合金的热力学性能相对于合金La0.8Ce0.2Ni4.5Al0.5优化程度较弱。对合金La0.8Ce0.2Ni4.5Al0.5进行中式化制备并在固态储氢测试系统中进行测试,发现合金La0.8Ce0.2Ni4.5Al0.5热损失量为23.92KJ/mol,与合金La0.8Ce0.2Ni4.5Al0.5的热力学焓变值24.3KJ/mol几乎一样,说明该合金能够满足结果要求。并且通过热量管理系统和放氢速率控制对比实验可以看出,合金在具有3k W的热力管理系统和以每公斤储氢合金每分钟1升的放氢量时,放氢过程几乎在一个平台,没有热量的损失,更加符合工业化的使用。
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