寻求在温和条件下生产氨的技术是一个亟需实现的科学目标。光催化固氮反应中,太阳能是唯一的驱动力,水可以作为反应溶剂和质子供体,整个过程不需要昂贵的电子供体、有机溶剂、强酸以及热/电能供给,是未来绿色制氨的有效途径之一。光催化效率很大程度上取决于光催化剂的性能,氮化碳（Carbon Nitride,CN）光催化剂因其可见光响应、廉价易得、优异的结构可调性和化学稳定性等优点,被认为是理想光催化剂之一,同时也在光催化固氮领域展现出巨大的应用前景。但是受限于固氮过程中还原电位过高导致的动力学问题,现阶段氮化碳基光催化剂的太阳能-氨转化效率仍不尽如人意。针对现阶段光催化固氮体系的动力学问题,本论文提出在氮化碳基光催化剂材料基础上构筑富电子结构来改善固氮动力学问题。论文的主要工作如下:（1）通过异质结构筑,在硫掺杂氮化碳（SCN）表面锚定均匀分散的MoS2量子点,制备出了对于光催化固氮反应具有优异性能以及稳定性的MoS2/氮化碳光催化剂。MoS2的引入增强了材料对N2分子的活化能力,同时MoS2内局域的富电子提升了固氮过程中限速步骤的反应速率,促进了NH3的脱附,这些特征使得该催化材料具有稳定高效的光催化固氮合成氨能力。最终在可见光的照射下具有富电子结构的量子点MoS2/SCN催化剂,光催化固氮效率达到了2.71 mmol g-1h-1,分别是SCN和MoS2的8倍和27倍,以及单层MoS2/SCN催化剂和少层MoS2/SCN催化剂的4.2倍和2.0倍。并且催化剂在430 nm处的表观量子效率则高达0.62%,经过8次4小时的光催化循环性能测试后,性能保持稳定。（2）利用氮化碳形成过程中大量还原性气氛的存在,在氮化碳表面原位生成Fe Cu双金属合金颗粒,得到了具有强金属-半导体相互作用的Fe Cu-CN复合材料。这一结构有效的抑制了金属颗粒的团聚,利于暴露活性位点进行氮还原反应。同时,Fe Cu的合金化促进了Fe的电子局域化。经过性能对比和DFT模拟显示,固氮过程中N2吸附和NH3的脱附对Fe活化位点的电子密度非常敏感,具有富电子结构的Fe Cu-CN光催化剂更有利于N2的吸附和NH3的脱附,从而获得了优异且稳定的光催化固氮合成氨性能。在可见光（λ＞420 nm）的照射下,Fe Cu-CN光催化剂的光催化固氮效率可以达到2.92 mmol g-1h-1,并且在430 nm处可以达到1.91%的表观量子效率。（3）通过引入氰基和钾离子来实现氮化碳（KCCN）中七嗪环骨架原位储存光生电子的能力。研究表明,储存的电子具有极强的反应性,可以被用来固氮（停止光照后依然有一定的固氮性能,直至储存电子被消耗殆尽）。然后采用具有电子存储性质的氮化碳作为固氮光催化剂基体,通过搭建氮空位（NVs）作为反应活性位点,构筑了N2活化位点-储存电子光催化固氮体系（KCCN-NVs）。结合增强的N2活化能力和优良的电子储存能力,催化剂在光催化固氮反应中展现出优异的性能和选择性。构筑的N2活化位点-储存电子光催化固氮体系研究表明,只有活化位点存在时,催化剂表面吸附的氮分子以N2→N2H2→N2H4→NH3的路径被固定;而在N2活化位点-储存电子光催化固氮体系中,吸附的氮分子能直接发生一个N2→NH3的六电子固氮反应,从而改善了光催化固氮动力学问题,实现了氮化碳基光催化剂高效固氮合成氨。最终在可见光的照射下,KCCN-NVs催化剂的光催化固氮效率可以达到3.51 mmol g-1h-1,并且在430 nm处可以达到2.05%的表观量子效率。该工作阐述了电子存储性质对氮化碳光催化固氮途径和光电化学行为的影响,明确了电子存储改善固氮动力学内在机理,对高性能的光催化固氮体系的建立具有重要的影响。