【摘 要】
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镉（Cd）和砷（As）是土壤中两种毒性极强的重金属元素,近年来我国农田土壤Cd/As复合污染问题逐渐突出。水稻是我国的主要粮食作物,与其他谷类作物相比,更容易富集土壤中的Cd和As,土壤中过量的Cd和As极易在糙米中积累,进而通过食物链进入人体,对人体健康造成危害,研究土壤-水稻系统中Cd/As复合污染修复具有重大意义。施肥是一种常见的农艺修复措施。磷肥是最为常用的化学肥料之一,在Cd污染稻田土壤
【基金项目】
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国家重点研发计划项目（2018YFD0800602）:石灰岩区砷镉污染农田修复与汞污染综合防治技术集成；
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镉（Cd）和砷（As）是土壤中两种毒性极强的重金属元素,近年来我国农田土壤Cd/As复合污染问题逐渐突出。水稻是我国的主要粮食作物,与其他谷类作物相比,更容易富集土壤中的Cd和As,土壤中过量的Cd和As极易在糙米中积累,进而通过食物链进入人体,对人体健康造成危害,研究土壤-水稻系统中Cd/As复合污染修复具有重大意义。施肥是一种常见的农艺修复措施。磷肥是最为常用的化学肥料之一,在Cd污染稻田土壤上已取得了显著的修复效果,但其对水稻As吸收存在促进和抑制两种相反的结果。比较不同类型及用量的磷肥对土壤-水稻系统中Cd/As迁移转化的影响,筛选出能同时降低水稻Cd/As吸收的磷肥类型及用量,对Cd/As复合污染农田修复和安全利用具有重要意义。除食物链外,土壤中的Cd和As还可通过土壤经口摄入、呼吸吸入、皮肤接触途径进入人体,其中食物链和土壤经口摄入是通过消化系统进入人体的两种途径,而进入人体消化系统的重金属不能被完全吸收,可以通过in vitro试验计算其生物可给性,再结合人体健康风险评估模型进行风险评估。当前已有一些针对农田土壤重金属人体健康风险的研究,但关于磷肥对土壤-水稻系统中Cd/As人体健康风险的影响还不清楚。本研究采用盆栽试验,通过测定土壤pH值,有效态P、Fe、Cd和As含量,Cd/As形态、水稻根表铁膜及其各部位Cd/As含量,研究羟基磷灰石（HAP）、磷酸二氢钾（MKP）、磷酸二氢钙（MCP）、生物酶活性磷肥（BCP）、钙镁磷肥（CMP）、过磷酸钙（SSP）6种磷肥（100 mg P2O5/kg土）,及两种常用磷肥过磷酸钙与钙镁磷肥不同用量（50、100、200mg P2O5/kg土）对土壤-水稻系统Cd/As迁移转化的影响及其机制;采用PBET和IVG两种in vitro方法对土壤和糙米分别进行生物可给性分析,并利用多元线性回归方程探究了土壤和稻米中Cd/As生物可给性与土壤pH值、土壤有效P/Fe含量及土壤Cd/As各形态含量的关系;将生物可给性分析与USEPA模型结合,评估了不同磷肥及其用量对Cd/As人体健康风险的影响。主要结论如下:（1）不同磷肥中,HAP和SSP降低土壤Cd活性的效果最好,SSP提高土壤As活性的效果最为显著。不同磷肥均促进水稻根表铁膜的形成,且铁膜对Cd和As具有一定富集作用。MCP、MKP、BCP能同时显著降低稻米Cd/As含量,以BCP的效果最佳,其机制与铁膜数量增多、抑制水稻体内Cd/As转运有关。（2）SSP和CMP的3个用量对土壤Cd活性均有显著钝化作用,其中SSP的钝化效果更明显;对土壤As均具有一定的活化效果,但随着施磷量的升高,SSP的活化效果减弱而CMP的活化效果增强。随着SSP和CMP用量提高,水稻根表铁膜数量逐渐增多,促进铁膜Cd和As的富集,SSP的效果比CMP更显著。SSP1和CMP3在降低水稻籽粒Cd/As含量的同时显著提高了水稻产量和生物量,符合“边生产边治理”的农田安全利用要求,其中CMP3能同时降低稻米对土壤Cd和As的富集系数。（3）稻米中Cd的生物可给性(BACd)、As的生物可给性(BAAs)均大于土壤的BACd、BAAs,说明相比于土壤,稻米中的Cd和As更易被人体吸收;本试验中BACd的大小顺序为胃阶段＞小肠阶段,BAAs的大小顺序为胃阶段＜小肠阶段;两种模拟方法中,PBET的试验结果小于IVG的试验结果。（4）6种磷肥中,CMP同时减小了成人和儿童的Cd/As综合非致癌风险。HAP、SSP和CMP同时显著减小了成人和儿童的Cd/As综合致癌风险,综上,CMP能够同时降低Cd/As对人体的综合非致癌风险和综合致癌风险。不同磷肥用量下,SSP3、CMP1、CMP2显著减小了Cd和As的综合非致癌风险。除CMP3外,其余处理均显著减小了Cd和As的综合致癌风险。由此,SSP3、CMP1、CMP2能够同时降低Cd/As对人体的综合非致癌风险和综合致癌风险。
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